氮化碳及其插層化合物作為直接甲醇燃料電池陽極材料的電化學(xué)性質(zhì)研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(簡稱DMFC)由于結(jié)構(gòu)簡單、能量轉(zhuǎn)化率高、對環(huán)境無污染，可作為常規(guī)能源的替代品而越來越受到關(guān)注。目前，DMFC主要是以負載鉑的碳素材料作為陽極材料，但在甲醇氧化過程中鉑催化劑非常容易中毒，且鉑的價格非常昂貴，這都限制了DMFC的大規(guī)模生產(chǎn)和使用。因此開發(fā)一種效率高且價格低廉的催化劑越來越迫切。氮化碳具有特殊的光學(xué)和電學(xué)性能，有可能成為非貴金屬催化劑或者新型催化劑載體，而目前對其電化學(xué)性質(zhì)及應(yīng)用研究卻很少，所以相關(guān)研究有

2、著重要的意義。 本文首先綜述了氮化碳的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和合成，以及DMFC的基本原理及陽極催化劑和催化機理的研究進展。由于石墨相氮化碳具有大量孤對電子，對甲醇有一定的吸附能力，因此本文首先研究了石墨相氮化碳作為DMFC的陽極非貴金屬催化劑的可能性。實驗表明，石墨相氮化碳在硫酸體系中電化學(xué)性質(zhì)十分穩(wěn)定，對甲醇沒有明顯的催化活性；而甲醇可以在石墨相氮化碳納米管表面發(fā)生吸附，并導(dǎo)致石墨相氮化碳氧化峰電勢正移，但石墨相氮化碳納米管在硫酸和硫酸

3、甲醇體系中不穩(wěn)定，對甲醇氧化的催化活性不明顯。 本文還對石墨相氮化碳插層化合物作為DMFC陽極催化劑新型載體的可能性進行了研究。通過在飽和的硫酸鉀、硝酸鎂以及硫酸鋁溶液中電解實現(xiàn)陰陽離子的可控嵌入，以實現(xiàn)對石墨相氮化碳片層電子云密度的控制，從而制備片層中具有不同電子云密度的插層化合物作為催化劑載體。采用電解時間、XRD和電化學(xué)等多種方法表征了離子的插入程度。實驗表明：嵌入陰陽離子的石墨相氮化碳在硫酸和硫酸甲醇體系中都不穩(wěn)定，也就