直接硼氫化鈉燃料電池Au陽極催化劑制備及電化學(xué)性能研究.pdf

1、以硼氫化鈉(NaBH4)為燃料的直接硼氫化鈉燃料電池(DBFC)由于具有能量密度大、理論電壓高等優(yōu)點受到越來越多的重視。理論上,BH4-的電化學(xué)氧化反應(yīng)為8e-反應(yīng),但是多數(shù)陽極催化劑在催化BH4-直接電化學(xué)氧化的同時,也促進其水解反應(yīng)的進行,致使難以獲得8e-的電化學(xué)氧化反應(yīng)。而BH4-在Au的表面可以實現(xiàn)近似8e-氧化,以Au作為直接硼氫化鈉燃料電池的陽極催化劑,可以有效地降低電池的陽極析氫,提高燃料的利用率。但是BH4-在普通Au

2、電極上的過電位較大,降低了Au對硼氫化物的催化活性,因此,改進Au的合成方法,制備能降低BH4-過電位的高活性Au及其合金是研究金催化直接硼氫化燃料電池的重點。
　　本論文首先以Au為工作電極,研究了BH4-在Au電極上的電化學(xué)氧化行為,在此基礎(chǔ)上,通過制備空心的納米Au粒子和不同Ni含量的Au-Ni合金來提高Au對BH4-的電催化活性。主要研究內(nèi)容包括以下幾個方面:
　　1.采用電化學(xué)技術(shù)(循環(huán)伏安、線性電位掃描和電化學(xué)阻

3、抗法)研究了Au電極在不同濃度的NaOH+NaBH4溶液中的電化學(xué)氧化行為。結(jié)果表明,BH4-在Au電極上的電化學(xué)反應(yīng)是受不可逆電子傳遞和擴散共同控制的電化學(xué)過程,反應(yīng)的電荷傳遞系數(shù)α為0.594,BH4-在Au電極表面的電子利用數(shù)為7.1;NaOH和NaBH4的濃度均對BH4-的氧化有較大影響。
　　2.以Co納米粒子為犧牲模板,利用Co和Au3+之間的的置換反應(yīng)制備了空心Au納米粒子。XRD和TEM結(jié)果表明,空心Au納米粒子的

4、粒徑約為21 nm,是由粒徑更小的Au一次粒子(6 nm)構(gòu)成。
　　3.比較了碳載空心Au催化劑(HAu/C)和碳載實心Au催化劑(SAu/C)的催化活性,證明用HAu/C為陽極催化劑組裝成直接硼氫化鈉-過氧化氫燃料電池比用SAu/C的催化活性更高。同時,討論了NaOH和NaBH4濃度對電池性能的影響,發(fā)現(xiàn)該電池在20℃下的最大功率密度為25.8 mW cm-2。
　　4.用反膠束法制備了Au/C、Au80Ni20/C、A