NaI分子飛秒含時(shí)光電子能譜理論研究.pdf

1、隨著飛秒激光技術(shù)的發(fā)展,越來(lái)越多的理論和實(shí)驗(yàn)研究關(guān)注于飛秒脈沖激光場(chǎng)中原子、分子的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程?；趯?shí)驗(yàn)現(xiàn)象,從理論上去理解、分析和探索超短脈沖激光場(chǎng)中分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是必不可少的研究工作。在分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)中,研究電子激發(fā)態(tài)勢(shì)能面上的分子的動(dòng)力學(xué)行為的一個(gè)有效的方法是多光子電離光電子光譜方法,使用光電子光譜理論研究分子中原子核在勢(shì)能面上的運(yùn)動(dòng)的優(yōu)勢(shì)在于可以使所研究問(wèn)題的空間分辨率盡可能小,小于1埃；時(shí)間分辨率盡可能短,達(dá)到飛秒量級(jí)。已經(jīng)

2、提出的理論方法和建立的理論模型基本上都是基于求解含時(shí)薛定諤方程,由于含時(shí)量子波包的數(shù)值模擬容易實(shí)現(xiàn),能夠詳細(xì)描述系統(tǒng)的時(shí)變動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象,因此它被廣泛地應(yīng)用于分子動(dòng)力學(xué)研究中。 本文的主要工作是利用含時(shí)量子波包方法計(jì)算分析NaI分子的飛秒光電子能譜。NaI分子是一個(gè)很有研究?jī)r(jià)值的物質(zhì),它的離子態(tài)的勢(shì)能面與分子態(tài)的勢(shì)能面是交叉的,形成一個(gè)山谷的形狀。NaI在激發(fā)后的勢(shì)能面上振蕩,就像一個(gè)小球在碗里來(lái)回滾動(dòng)一樣。當(dāng)NaI運(yùn)動(dòng)到勢(shì)阱右側(cè)時(shí)

3、,根據(jù)量子力學(xué)原理,有一定的幾率能穿透右側(cè)的勢(shì)壘而解離生成Na和I。本文在計(jì)算過(guò)程中采用了三態(tài)模型,即基態(tài),共價(jià)態(tài)和離子態(tài),在Born-Oppenheimer近似下使用了劈裂算符加快速傅立葉變換的方法。通過(guò)解薛定諤方程,得出光電子能譜的幾率。非絕熱的計(jì)算是一種近似,是在絕熱計(jì)算方法的基礎(chǔ)上引入了非絕熱勢(shì)。文中就在不同的延遲時(shí)間下(200fs,400fs,600fs),對(duì)比了非絕熱和絕熱的計(jì)算結(jié)果,發(fā)現(xiàn)其共同的特征是由于波包都有在勢(shì)能曲線