膠體鉑的狀態(tài)對12-硅鎢雜多酸光催化制氫影響及9-硅鎢雜多酸的性能研究.pdf

1、本論文選擇12-硅鎢雜多酸作為光催化劑，根據(jù)光解反應(yīng)和膠體鉑還原反應(yīng)進行的時間不同，采用兩種不同的方法制備了光催化放氫助催化劑膠體鉑。第一種方法是首先光照12-硅鎢酸使其轉(zhuǎn)化為雜多藍(lán)陰離子，再加入氯鉑酸，利用雜多藍(lán)陰離子在暗態(tài)下將氯鉑酸還原為膠體鉑。第二種方法是直接將氯鉑酸與12-硅鎢雜多酸混合進行光反應(yīng)，利用原位產(chǎn)生的雜多藍(lán)陰離子將氯鉑酸還原為膠體鉑。 利用UV-vis和循環(huán)伏安法對兩種方法所制備的膠體鉑的粒徑、穩(wěn)定性以及12

2、-硅鎢雜多酸的反應(yīng)性能進行了比較研究表明：兩種方法對膠體鉑的粒徑和穩(wěn)定性影響較大，從而使兩種方法的光催化放氫活性和穩(wěn)定性亦有不同。膠體鉑的顆粒數(shù)目對光催化放氫活性起了重要作用；對其可能的反應(yīng)機理進行探討，結(jié)果表明：第一種方法由于大量雜多藍(lán)陰離子([SiW12O40]5-)作為還原劑，被還原的膠體鉑的成核和晶體生長是在瞬間被完成，有效抑制了膠體顆粒的長大而使被還原的膠體鉑保持較小的粒徑；而第二種方法膠體鉑是在氯鉑酸和少量硅鎢雜多藍(lán)([Si

3、W12O40]5-)相互作用的過程中被還原出來的，延長了成核和晶體生長的周期，因此，所制備的膠體鉑晶體在被還原過程中逐漸長大，形成較大的顆粒減少了膠體鉑的數(shù)量而使光催化放氫活性降低。同時，我們在對其可能的反應(yīng)機理進行研究的過程中發(fā)現(xiàn)，在第二種制備方法的反應(yīng)過程中生成了一種不同于12-硅鎢雜多酸的新的雜多化合物。 本文對上述新的雜多化合物進行了研究，元素分析結(jié)果表明該雜多化合物的分子式為H10SiW9O34·4H2O，利用UV-v