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1、環(huán)己烯環(huán)氧化是烯烴環(huán)氧化的探針反應(yīng),產(chǎn)物環(huán)氧環(huán)己烷由于其分子結(jié)構(gòu)中存在十分活潑的環(huán)氧基,能與胺、酚、醇、羧酸等反應(yīng)生成一系列高附加值的化合物。因此,開發(fā)高效催化劑用于來源廣泛、價(jià)格適中的環(huán)己烯選擇性氧化合成環(huán)氧環(huán)己烷具有很高的學(xué)術(shù)價(jià)值及潛在的工業(yè)應(yīng)用前景。
本論文分為五個(gè)部分。首先簡(jiǎn)單概括了近十年雙氧水氧化環(huán)己烯催化劑研究的新進(jìn)展,提出了本論文研究思路。根據(jù)研究思路確定實(shí)驗(yàn)原料、實(shí)驗(yàn)設(shè)備,以及表征手段和實(shí)驗(yàn)方法。
第
2、三章對(duì)硼鎢雜多酸季銨鹽催化劑的制備以及將其應(yīng)用于雙氧水氧化環(huán)己烯催化性能的考察。硼鎢雜多酸季銨鹽催化劑制備較優(yōu)方案如下:配置0.05mol/LNa2WO4溶液50mL,加入30wt.%稀硫酸16.34g,出現(xiàn)淡黃色沉淀,滴加30wt.%H2O2至沉淀恰好消失,得到淡黃色澄清透明溶液,加入0.52gH3BO3,在70℃反應(yīng)0.5h,加入十六烷基三甲基氯化銨2.76g,在70℃下反應(yīng)1.5h,反應(yīng)結(jié)束后用4#砂芯漏斗抽慮,并用大量去離子水洗
3、滌,在40℃烘箱中干燥11h,得到淡黃色固體催化劑顆粒,標(biāo)記該催化劑為Cat23。Cat23催化劑表現(xiàn)良好的環(huán)氧化選擇性,且反應(yīng)條件溫和,無溶劑,對(duì)環(huán)境友好。分別得到了兩種條件下的最佳反應(yīng)工藝條件,高溫、反應(yīng)時(shí)間短的最佳工藝條件為:在60℃下,n(H2O2)∶n(環(huán)己烯)=1.00,m(環(huán)己烯)=4.10g,m(Cat)=0.5g,m(Co-Cat)=0.53g,反應(yīng)3小時(shí),環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率52.3%,環(huán)氧環(huán)己烷的選擇性67.4%,環(huán)氧環(huán)己
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