Ni-BTC MOFs衍生材料及其性能研究.pdf

1、金屬有機骨架（Metal-organicframeworks，MOFs）材料由于低密度、多孔性等特殊性質(zhì)，在諸多領域（如氣體分離與儲存、催化和吸附等）有很好的應用前景，因此受到越來越多的關注。本文通過快速而簡單的油浴法合成了一種Ni-MOFs前驅體，研究了其衍生材料及應用，并初步探索了水對Ni-MOFs前驅體重新組裝的影響。具體的研究結果總結如下:1、通過犧牲模板法將油浴合成的Ni-MOFs前驅體一步熱解得到Ni/C催化劑，其對于糠醛(

2、FAL)選擇性加氫轉化為四氫糠醇(THFOL)具有優(yōu)異的催化性能。研究結果表明，使用Ni2+與1，3，5，-均苯三甲酸(BTC)摩爾比為1∶1獲得的Ni-MOFs前驅體在500℃下熱解120min制備的Ni/C催化劑(Ni/C-500)具有最高的催化活性。相比于其他條件下得到的Ni/C催化劑，Ni/C-500的納米顆粒尺寸（～14nm）和分散性最均勻，同時具有較高的比表面積（～92m2/g），催化條件為120℃、1MPa氫壓和120mi

3、n時，F(xiàn)AL轉化率為100％，THFOL的選擇性也達到100％。這一簡單的制備方法為生物質(zhì)催化轉化中貴金屬和核殼結構催化劑的替代提供了有效的方案。
　　2、利用Ni-MOFs水穩(wěn)定性差和遇一定量水會成膠的性質(zhì)，將Ni-MOFs與水反應形成水凝膠，冷凍干燥后得到Ni基金屬有機氣凝膠，氣凝膠在氮氣氣氛下熱解，制得Ni/C納米纖維。Ni/C納米纖維的物理化學性質(zhì)高度依賴于熱解條件，在500℃下熱解的材料(Ni/C500)具有超輕、超疏水

4、、磁性和彈性等物理性質(zhì)。Ni/C500用于油水分離，可以快速有效地吸附有機物，并可利用金屬Ni的磁性進行分離，達到可控油水分離的目的。此外，Ni/C500能夠在水相中原位催化吸附的有機物加氫轉化為高附加值的化學品，如硝基苯在100℃、6MPa氫壓和5h的催化條件下完全轉化為苯胺;FAL在160℃、4MPa氫壓和4h的催化條件下轉化率達到93.9％。
　　3、初步探索了Ni-MOFs前驅體在不同水環(huán)境中的重新組裝。在乙醇的水溶液中，

5、固定濃度為10mg/2mL，隨著水與乙醇體積比從0∶1增加至1∶0，材料的形貌逐漸由MOFs本身的層狀轉變?yōu)橹睆骄鶆?707nm)、長度為毫米級的納米線;當溶劑為純水時，MOFs質(zhì)量為10mg，隨著水含量由0.1mL增至2mL，材料形貌由無序的棒狀轉變?yōu)橹睆骄鶆蚯议L度為毫米級的納米線;此外，水溶液中的pH對形貌也有很大的影響，固定濃度為10mg/2mL，pH為4-8時，材料仍然保持均勻的納米線，在強酸性(pH=1)溶劑中，材料被腐蝕嚴重