2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、近年來(lái),表面催化反應(yīng)系統(tǒng)振蕩動(dòng)力學(xué)的研究越來(lái)越受到人們的重視。這些反應(yīng)系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)行為的復(fù)雜性不僅來(lái)自復(fù)雜的基元反應(yīng)過(guò)程,而且會(huì)受到反應(yīng)表面的各種復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程,包括反應(yīng)物種在表面的吸附、脫附、分解、擴(kuò)散以及表面基底物質(zhì)可能發(fā)生的各種結(jié)構(gòu)變化等影響。本文應(yīng)用Monte Carlo模擬方法,系統(tǒng)地研究了CO+NO/Pt(100)反應(yīng)系統(tǒng)的振蕩動(dòng)力學(xué)行為。 1.表面重構(gòu)過(guò)程中,由于表面原子不同相之間存在密度差而誘發(fā)的活性缺陷會(huì)對(duì)系

2、統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為產(chǎn)生影響。文中假設(shè)這種缺陷只能存在于hex相,并且可以加速NO的分解過(guò)程。模擬結(jié)果表明:隨著反應(yīng)的進(jìn)行,表面缺陷數(shù)目逐漸增加,系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為將由原先的持續(xù)振蕩變?yōu)樗p的振蕩。同時(shí)發(fā)現(xiàn),在振蕩初期,NO的分解過(guò)程主要發(fā)生在1×1相,但隨著反應(yīng)的進(jìn)行,活性缺陷的數(shù)目不斷增加,hex相中的NO分解速度增大,對(duì)反應(yīng)過(guò)程的影響也逐漸增大。而在衰減振蕩末期,CO2的產(chǎn)率接近最大值。這些結(jié)果很好地說(shuō)明了以前的一些實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。 2

3、.表面本身的雜質(zhì)或表面吸附的惰性雜質(zhì)也會(huì)對(duì)體系的動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生影響。文中假設(shè)這些雜質(zhì)隨機(jī)均勻分布在反應(yīng)基底表面。研究表明:隨著表面雜質(zhì)的增加,表面重構(gòu)的1×1相將被分割成許多小的孤立的反應(yīng)區(qū)域,局域振子之間的空間關(guān)聯(lián)性減弱,系統(tǒng)由持續(xù)的振蕩迅速變?yōu)樗p的振蕩。當(dāng)這些雜質(zhì)的數(shù)量足夠大時(shí),系統(tǒng)的振蕩過(guò)程將被完全抑止。但是,提高CO和NO的擴(kuò)散速率,系統(tǒng)將重新恢復(fù)到連續(xù)振蕩的反應(yīng)狀態(tài)。 3.由于表面反應(yīng)過(guò)程的復(fù)雜性,不同反應(yīng)路徑對(duì)體系動(dòng)力

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