復(fù)合金屬氧化物對N2O的催化分解.pdf

1、本文以硝酸鹽為原料，碳酸鹽為沉淀劑，采用沉淀法和高溫焙燒法制備了系列MgxCeyCo1-x-yCo2O4復(fù)合金屬氧化物催化劑，考察了其催化分解N2O的活性。結(jié)果表明，在研究的系列催化劑中，Ce-Mg-Co復(fù)合金屬氧化物催化劑具有最好的催化分解N2O的活性。進(jìn)一步研究了溫度、焙燒時(shí)間及摩爾比對其催化性能的影響，研究發(fā)現(xiàn)Mg0.025Ce0.05Co0.925Co2O4在400℃下焙燒3h得到的復(fù)合金屬氧化物催化劑的活性最高，在250℃可以

2、將35％N2O/He完全分解。通過對催化劑的XRD、BET、H2-TPR、XPS等表征結(jié)果分析，金屬鎂的摻雜可以改變類尖晶石結(jié)構(gòu)的規(guī)整度以及晶粒的大小，CeO2的分散性較好，可以與鎂氧化物與鈷氧化物存在某種相互作用使其結(jié)晶度變低、晶粒也會變小、比表面積隨之增大，從而導(dǎo)致了Co3O4還原性的提高。金屬鎂和金屬鈰的添加還改變了催化劑中鈷離子的化學(xué)環(huán)境，從而顯著的提高了Co2+的給電子能力。金屬鈰降低了Co3+到Co2+的還原溫度，還提高催化

3、劑表面氧的濃度和遷移率，使表面氧的補(bǔ)償能力有了提高，進(jìn)一步促進(jìn)了復(fù)合金屬氧化物的活性。
　　本文采用性能最佳的復(fù)合金屬氧化物，使之生長在載體堇青石上制備整體式催化劑，并對比了原位合成以及傳統(tǒng)涂覆對其催化活性的影響，本文還考察了合成時(shí)間以及堇青石尺寸對其催化性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)原位合成的整體式催化劑的催化活性催化性能更優(yōu)，且隨著合成時(shí)間的增長，氧化物的結(jié)晶度更好，更容易在堇青石表面形成致密的氧化物薄膜，這對其催化劑催化活性有著很好的

4、促進(jìn)作用，堇青石尺寸為200、300、400cpsi制備的整體式催化劑的催化活性相差不多，但是考慮到工業(yè)上的應(yīng)用，400cpsi的堇青石會負(fù)載氧化物的過程中會出現(xiàn)孔道堵塞的現(xiàn)象，這不利于其在工業(yè)上的應(yīng)用，所以選擇200cpsi的堇青石作為載體，100cpsi的堇青石載體制備的整體式催化劑的催化活性較差，可能是因?yàn)槠淇讖竭^大導(dǎo)致，這樣會降低其負(fù)載量。
　　本論文對復(fù)合金屬氧化物和整體式催化劑進(jìn)行了長周期的實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)通入雜質(zhì)氣體后，