1123.fesuz4分子篩合成及其催化分解n2o的研究

1、碩士學(xué)位論文FeSUZ一4分子篩合成及其催化分解N20的研究SynthesisofFe—SUZ一4ZeoliteandApplicationforN20CatalyticDecompositon學(xué)號：21207253完成日期：星Q!墨生魚旦大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology人連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要N20是一種溫室效應(yīng)很強(qiáng)的氣體，它嚴(yán)重破壞臭氧層。為了減少N20的排放，亟需尋找更高效的低溫高活性的催化

2、劑，使工廠尾氣中的N20通過催化分解消除。含鐵分子篩由于對N20催化分解的高活性、高穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn)，己被很多研究者研究報(bào)道。在含鐵FER分子篩中，因Fe(II)FR離子位于FER分子篩八元環(huán)的孔道內(nèi)相鄰的六元環(huán)(∥)位，這使得FeFe兩個(gè)活性位之間的距離更適宜催化N20催化分解反應(yīng)的進(jìn)行。因此，對于含有等量鐵的分子篩而言，F(xiàn)ER含鐵分子篩的N20分解催化活性最高。由于SUZ一4分子篩不僅具有與FER分子篩非常相似的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，還因其用雙六元

3、環(huán)連接兩個(gè)C軸方向的兩個(gè)小籠，具有更多雙六元環(huán)，因而可推測將其用Fe改性后將具有更多適宜的FeFe活性位。因此，本論文采用水熱合成方法制備FeSUZ4分子篩，并將此分子篩應(yīng)用于催化分解N20反應(yīng)。在合成FeSUZ4分子篩過程中，本論文首次將酸性硅溶膠作為硅源，避免了以往合成分子篩使用的堿性硅溶膠易與鐵鹽先生成氫氧化物沉淀的缺點(diǎn)，大大增加了鐵離子進(jìn)入到分子篩骨架中的幾率。本論文的主要研究結(jié)果如下：1、SUZ一4合成系統(tǒng)中261TEAOH：

4、79KOH：212Si02：A1203：4986H20的初始凝膠比為最佳配比。將具有該最佳配比的凝膠在180oC晶化12h得到了高結(jié)晶度的純相的微米級棒狀SUZ4分子篩。2、通過XRD、SEM等表征手段探究發(fā)現(xiàn)，對于合成FeSUZ4的初始凝膠，261TEAOII：79KOH：212S102：A1203：0212Fe(N03)3：4986H20為最佳配比。將具有該最佳配比的凝膠在180oC晶化12h，得到了高結(jié)晶度的純相的微米級棒狀FeS

5、UZ4分子篩。研究發(fā)現(xiàn)，在初始凝膠的Si／Fe為20100的范圍內(nèi)，Si／Fe越小，晶化完全所需的時(shí)問越長。在FeSUZ4分子篩骨架形成過程中，骨架鐵的形成為控速步驟。通過BET等表征手段可確證，合成所得Fe—SUZ一4分子篩為微孔材料，且Fe進(jìn)入了分子篩骨架。用Si／Fe=100的初始凝膠在150oC晶化48h合成出了納米級棒狀結(jié)構(gòu)(40440rim)的Fe—SUZ4分子篩。3、首次將H—Fe—SUZ一4分子篩催化劑用于N20催化分解