Fe-ZSM-5分子篩合成及其N2O一步氧化苯制苯酚催化性能研究.pdf

1、N2O一步氧化苯制苯酚是一種制取苯酚的新型工藝。由于Fe-ZSM-5分子篩適當(dāng)?shù)乃崃俊⑤^大的比表面積和較好的水熱穩(wěn)定性，被認(rèn)為是該反應(yīng)體系最有效的催化劑之一。但Fe-ZSM-5的快速結(jié)碳失活是其工業(yè)化應(yīng)用的最大障礙。近年來(lái)，人們發(fā)現(xiàn)介孔的引入可以有效改善Fe-ZSM-5的快速失活問題，因而成為焦點(diǎn)之一。
　　采用一步合成法研究制備介孔ZSM-5分子篩，系統(tǒng)考察了硅鋁比、晶化溫度、晶化時(shí)間和Si/TPAOH比對(duì)分子篩合成的影響。并對(duì)

2、Fe離子改性制備的Fe-ZSM-5進(jìn)行性能評(píng)價(jià)，考察不同合成條件對(duì)其苯制苯酚催化性能的影響。結(jié)果表明，硅鋁比相對(duì)較低的Fe-ZSM-5分子篩具有較高的酸量、較多的以獨(dú)立四面體存在的Fe3+物種數(shù)和適當(dāng)?shù)慕榭捉Y(jié)構(gòu)，使其表現(xiàn)出良好的催化性能，苯酚收率可達(dá)80％以上，壽命可達(dá)10h。
　　對(duì)比考察了離子交換和直接水熱合成法合成兩種方法所制備Fe-ZSM-5分子篩對(duì)苯制苯酚反應(yīng)上的催化性能差異。結(jié)果表明，離子交換法所得催化劑在較高Fe負(fù)載

3、量（1％wt）下具有較高的催化活性，而直接水熱合成法在較低Fe負(fù)載量(0.25％wt)下催化活性較高，這主要?dú)w因于制備過程所形成Fe物種的影響。
　　NaOH和CTAB改性物種的引入對(duì)Fe-ZSM-5分子篩形貌及其晶粒存在明顯影響。表征和評(píng)價(jià)結(jié)果表明，NaOH的引入可使分子篩形貌由球形向正六棱柱形轉(zhuǎn)變，但介孔結(jié)構(gòu)消失，酸量也會(huì)減小，而以獨(dú)立四面體存在的Fe3+物種數(shù)有所增加，綜合效應(yīng)使得催化劑的初始活性有所提高，苯酚收率可達(dá)82％