Fe-ZSM-5分子篩的合成、表征及其脫硝性能的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是重要的大氣污染物之一。Fe-ZSM-5分子篩在SCR中催化活性高，有較高的抗硫、抗水性能而受到了極大的關(guān)注。
　　 本文采用動(dòng)態(tài)水熱法合成了不同硅鋁比、不同鐵含量的系列Fe-ZSM-5分子篩催化劑。在固定床反應(yīng)器中考察了以NH3為還原劑的Fe-ZSM-5選擇性催化還原NO的活性及其抗硫、抗水性能，并進(jìn)行分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在空速(GHSV)5510h-1、O2體積分?jǐn)?shù)5％、NO濃度900×10-6、[-NH3

2、]/[NO]摩爾比為1.2的實(shí)驗(yàn)條件下，Si/(Fe+Al)=20，F(xiàn)e∶Al=1:1（摩爾比）下制備的Fe-ZSM-5催化劑在240-390℃時(shí)脫硝效率＞98％。當(dāng)空速為55510h1、水蒸氣5％((φ)、二氧化硫600×10-6時(shí)，F(xiàn)e-ZSM-5(20，1:1)催化劑能夠表現(xiàn)出很好的抗硫抗水性。
　　 通過X射線衍射光譜(XRD)、程序升溫脫附(TPD)、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、電子順磁

3、能譜(EPR)、X射線光電子能譜(XPS)和傅立葉紅外光譜(FT-IR)等分析測(cè)試手段對(duì)催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和催化性能之間的關(guān)系進(jìn)行研究，從中尋找催化劑結(jié)構(gòu)與催化活性之間的聯(lián)系。XRD表明Fe-ZSM-5催化劑呈現(xiàn)出了MFI特征的晶型，且沒有出現(xiàn)團(tuán)聚鐵氧化物特征峰;SEM顯示，F(xiàn)e-ZSM-5催化劑是由許多片狀納米晶組成的微球。NH3和NO的TPD結(jié)果表明，催化劑的酸量會(huì)隨Fe/Al增加而有緩慢的減少，且Lewis酸位會(huì)稍微向低溫方向偏移

4、，而催化劑上化學(xué)吸附的NO會(huì)隨著Fe/Al比的增加呈現(xiàn)先增多后減少的趨勢(shì)。Fe-ZSM-5(35，1:1)的活性也較高，與催化劑化學(xué)吸附的NO量相匹配。當(dāng)Fe∶Al=1:1，Si/(Al+Fe)=20，35，50時(shí)，EPR分析結(jié)果表明，大部分Fe進(jìn)入了ZSM-5骨架中，小部分以孤立的Fe3+存在于催化劑表面，催化活性會(huì)隨著Fe量的增加而變大。
　　 論文采用在線EPR研究NH3,NO和O2在Fe-ZSM-5上的吸附，發(fā)現(xiàn)Fe3+