核殼結構ZSM-5分子篩的制備及其脫硝性能的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要污染源之一。ZSM-5分子篩具有良好的水熱性，并且可通過摻雜金屬離子引入更多的活性中心，顯示了優(yōu)異的SCR催化性能。
　　本文分別制備了Fe-ZSM-5@meso-SiO2和中空CeO2@Fe-ZSM-5兩種核殼結構分子篩，并對樣品的結構和性質進行研究。首先采用水熱法制備Fe-ZSM-5分子篩，隨后在修飾后的Fe-ZSM-5外表面包覆介孔硅分子篩，合成具有微孔-介孔結構的核殼結構分子篩Fe-ZSM

2、-5@meso-SiO2,并以水熱法和浸漬法摻雜單金屬Ce、Ni或雙金屬。通過X射線衍射光譜(XRD)，高分辨透射電鏡（HRTEM），氫氣程序升溫還原(H2-TPR)，X射線光電子能譜(XPS)等分析測試手段對樣品的形貌、結構進行表征。在固定床反應器中對催化劑在NH3-SCR反應中的催化活性進行測試，并對反應歷程進行原位紅外分析。結果表明，水熱法制備的樣品活性明顯高于浸漬法制備的樣品活性，且Ce比Ni，Ni比La更有利于SCR反應。在浸

3、漬Ce的過程中，不同的溶劑會影響樣品的活性。溶劑影響了CeO2顆粒大小，Ce4+的含量和還原溫度大小，從而影響了對NO和NH3的吸附能力。在樣品FeZ@Ce/MS-H2O中，CeO2顆粒最小，且其高度分散于MS孔道中，易于還原;同時有利于吸附NO的Ce4+的濃度最大，對NH3和NO的吸附能力最強，有利于SCR反應，因此FeZ@Ce/MS-H2O具有最高的反應活性。
　　對中空CeO2@Fe-ZSM-5核殼結構分子篩的制備條件進行研