二甲酚異構(gòu)化反應(yīng)分子篩催化劑的研究.pdf

1、ZSM-5分子篩孔道規(guī)整，酸性可調(diào)，水熱穩(wěn)定性好，是非常重要的催化材料，在石油化工行業(yè)應(yīng)用廣泛，但其微孔對大分子有機(jī)物的擴(kuò)散有限制作用。多級孔ZSM-5分子篩能有效解決擴(kuò)散問題，其催化性能有所改善。
　　本文采用回流預(yù)結(jié)晶法，選取四丙基氫氧化銨為微孔模板劑、硅烷為介孔模板劑，通過水熱晶化合成了具有多級孔結(jié)構(gòu)的ZSM-5分子篩，采用XRD，BET，SEM等表征方法研究了制備條件與ZSM-5分子篩物化性能之間的關(guān)系，得到最適宜物料配比

2、為:SiO2/Al2O3=60，TPAOH/SiO2=0.2，APTMS/TEOS=0.05，170℃條件下晶化5天，不加NaOH。在此條件下制備的ZSM-5分子篩的比表面積為470.65m2·g-1，孔容積為0.58cm3·g-1，結(jié)晶度為87.70％，介孔體積占總孔容的81.03％。
　　為增加ZSM-5介孔比例，對制備的ZSM-5樣品進(jìn)行后處理，研究了后處理?xiàng)l件對ZSM-5樣品結(jié)構(gòu)的影響。得到最適宜處理?xiàng)l件為:液固比20、溫

3、度80℃、C(NaOH)=0.3mol·L-1、C(S)=0.03mol·L-1、堿處理時(shí)間3h，堿處理后不用稀鹽酸沖洗。在此條件下ZSM-5分子篩的比表面積為693.66m2·g-1，孔容積為0.92cm3·g-1，結(jié)晶度為86.88％，介孔占總孔容中的90.21％，介孔比例提高了11.33％，處理后樣品的酸量基本不變，樣品的弱酸強(qiáng)度略有減弱，而強(qiáng)酸的強(qiáng)度基本保持不變。
　　以制備的多級孔ZSM-5分子篩催化2，6-二甲酚異構(gòu)化

4、反應(yīng)，得到最佳反應(yīng)溫度是430℃，最佳質(zhì)量空速是2.1h-1。在此條件下，單程轉(zhuǎn)化率為85.91％，3，5-二甲酚的選擇性為8.55％，2，5-二甲酚的選擇性為33.25％。多級孔ZSM-5分子篩的單程轉(zhuǎn)化率比微孔ZSM-5分子篩高出5.49倍，堿處理之后，單程轉(zhuǎn)化率較未經(jīng)處理的多級孔ZSM-5分子篩提高2.7％，3，5-二甲酚的選擇性提高12.16％，2，5-二甲酚的選擇性提高0.7％。介孔占總孔容的比例以及樣品的酸量和酸強(qiáng)度均是影響