正丁烷異構(gòu)化催化劑的制備及反應(yīng)條件的研究.pdf

1、為了適應(yīng)環(huán)境保護的要求，汽油中應(yīng)增加異構(gòu)烷烴的量，碳四烷基化汽油的重要性變得越來越突出。將應(yīng)用價值較低的正丁烷轉(zhuǎn)化為異丁烷，正丁烷的異構(gòu)化催化劑及研究就顯得十分重要。正丁烷異構(gòu)化技術(shù)應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)，對改變我國汽油組成結(jié)構(gòu)、提高汽油質(zhì)量具有特別重要的意義。
　　 本論文主要包括四個部分：論文的第一部分對烷烴異構(gòu)化工藝、烷烴異構(gòu)化催化劑、以及烷烴異構(gòu)化機理進行了綜述。主要介紹了研究中和已經(jīng)工業(yè)應(yīng)用的烷烴異構(gòu)化催化劑的研究進展。論文的

2、第二部分概述了正丁烷異構(gòu)化反應(yīng)試驗裝置、分析方法和表征手段。異構(gòu)化技術(shù)的核心是催化劑制造，本文在國內(nèi)外學者對中溫異構(gòu)化催化劑及工藝研究的基礎(chǔ)上，以正丁烷為原料，考察了Pt、Pd金屬含量、反應(yīng)溫度、助催化劑對催化劑反應(yīng)性能的影響。
　　 論文的第三部分主要是以Hβ沸石為載體，選用Pt、Pd為金屬活性組分、非貴金屬為助催化劑、Hβ分子篩為載體制備了Pt/Hβ、Pd/Hβ、M/Pt/Hβ、M/Pd/Hβ異構(gòu)化催化劑，在高壓連續(xù)微反裝置

3、上對該催化劑的反應(yīng)性能進行了考察。實驗結(jié)果表明：在低于反應(yīng)溫度350℃的情況下，Pd/Hβ催化劑的正丁烷轉(zhuǎn)化率和異丁烷選擇性優(yōu)于Pt改性的催化劑。在反應(yīng)溫度400℃以上，負載0.6％的Pt性能最優(yōu)，正丁烷轉(zhuǎn)化率達65.6％，異丁烷選擇性達55.6％，總體上在較高溫度下Pt/Hβ催化劑的性能優(yōu)于Pd/Hβ催化劑。考察了改性助劑對Pt/Hβ沸石和Pd/Hβ沸石催化劑異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響，表明Cu、Sn、Zn改性催化劑催化性能良好，正丁烷轉(zhuǎn)化

4、率可達55.5％，異構(gòu)化率可達71.9％。
　　 論文的第四部分主要是以HZSM-5沸石為載體，選用Pt、Pd為金屬活性組分、非貴金屬為助催化劑、HZSM-5分子篩為載體制備了Pt/HZSM-5、Pd/HZSM-5、M/Pt/HZSM-5、M/Pd/HZSM-5異構(gòu)化催化劑，在高壓連續(xù)微反裝置上對該催化劑的反應(yīng)性能進行了考察。得出貴金屬含量以0.3％左右為宜，最佳反應(yīng)溫度為350℃；在此溫度和含量下，Pt與Pd兩種貴金屬各有優(yōu)劣

5、：Pd的負載使正丁烷轉(zhuǎn)化率大大提升，達46.7％，但異構(gòu)化得率低于Pt負載催化劑?？疾炝烁男灾鷦t/HZSM-5沸石和Pd/HZSM-5沸石催化劑異構(gòu)化反應(yīng)性能的影響，表明Cu、Sn、Zn對Pt/HZSM-5催化劑改性催化性能良好。Mo和Fe對Pt/HZSM-5催化劑改性使其催化性能大大提升。
　　 從上述廣泛的反應(yīng)性能考察和對催化劑的表征中發(fā)現(xiàn)，載體分子篩的結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)及酸性對擔載金屬的性質(zhì)和雙功能催化劑的反應(yīng)性能具有重