分子篩負載鐵催化劑上的費托合成反應(yīng).pdf

1、本學(xué)位論文針對以鐵為活性金屬的費托合成催化反應(yīng)，研究了不同分子篩負載鐵催化劑的催化性能，考察了八面沸石分子篩中的堿金屬陽離子對反應(yīng)性能的影響，并通過表征詳細研究了八面沸石分子篩的超籠結(jié)構(gòu)和鐵在分子篩中的落位與催化性能的關(guān)聯(lián)。 研究發(fā)現(xiàn)，在各種微孔和介孔分子篩負載鐵催化劑中，八面沸石負載鐵催化劑顯示了獨特的生成長碳鏈烴的催化性能。與含其它堿金屬離子或H+的八面沸石分子篩負載鐵催化劑相比，以Li+為八面沸石陽離子的負載鐵催化劑顯示了

2、較高的C5以上烴類(C5+)選擇性，且該催化劑上CO2和CH4的選擇性較低， C2-C9烴中烯烴的比例較高。鐵含量會影響Fe/LiY催化劑的催化性能，在鐵含量為10wt％時可取得最佳的碳鏈增長生成長碳鏈烴的能力，在該催化劑上，C5+選擇性為68.8％。在以費托合成反應(yīng)制取C5+液體燃料的研究中，F(xiàn)e/LiY催化劑可以與鉆催化劑和釕催化劑相媲美。 XRD、N2物理吸附、HRTEM等表征結(jié)果表明，八面沸石分子篩中陽離子的堿性越弱，在

3、負載鐵催化劑后，能較好地保持八面沸石的晶體結(jié)構(gòu)，即Fe/LiY催化劑最好地保持了八面沸石分子篩的結(jié)構(gòu)。但在LiY中，當(dāng)負載鐵含量高達15wt％時，八面沸石的晶體結(jié)構(gòu)也會遭到破壞。通過對以不同方法制備的Fe/LiY催化劑的研究表明，以等體積醇溶液浸漬法制備的樣品中，鐵物種較好地分散于八面沸石分子篩的超籠中，而以水溶液濕法浸漬和機械混合法制備的樣品中，鐵大部分位于分子篩的孔道外。通過關(guān)聯(lián)催化劑的結(jié)構(gòu)和催化反應(yīng)性能，本文發(fā)現(xiàn)能保持較好的八面沸