鑭系鈦酸鹽Ln2TiO5(Ln=Tb、Dy、Tm)灰控制棒的制備及性能研究.pdf

1、灰控制棒作為核反應(yīng)堆堆芯內(nèi)重要組件，可以在不改變硼酸濃度的條件下實(shí)現(xiàn)每日跟蹤負(fù)荷運(yùn)行，使得硼處理系統(tǒng)得到簡(jiǎn)化，增加了核電安全?；谇捌趯?duì)多種材料進(jìn)行燃耗分析和核特性評(píng)估所獲得的幾種滿足灰棒功能需求的候選元素方案，本論文采用混粉、球磨、冷等靜壓成型與燒結(jié)的工藝制備出了三種核電堆芯灰控制棒用候選材料鈦酸鋱(Tb2TiO5)、鈦酸鏑(Dy2TiO5)和鈦酸銩(Tm2TiO5)芯塊。采用現(xiàn)代材料分析方法對(duì)三種混合粉的體在機(jī)械球磨過程中的細(xì)化、固

2、溶、納米晶化與非晶化進(jìn)行了觀察、分析與表征，對(duì)預(yù)壓坯燒結(jié)過程中的微觀結(jié)構(gòu)和物相的演變行為進(jìn)行了分析與探討，并測(cè)試了燒結(jié)塊體的相關(guān)物理性質(zhì)與力學(xué)行為。
　　XRD實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明球磨過程中稀土氧化物和TiO2顆粒的XRD衍射圖譜峰在機(jī)械球磨時(shí)間不斷延長(zhǎng)情況下逐漸寬化、強(qiáng)度逐漸降低甚至消失。在500轉(zhuǎn)/分鐘的轉(zhuǎn)速下球磨至96h，獲得了TiO2完全固溶的Tb4O7-TiO2納米晶體系、TiO2完全固溶的Dy2O3-TiO2非晶體系、以及Ti

3、O2部分固溶的Tm2O3-TiO2納米晶與非晶混合體系。隨球磨過程的延續(xù)，混合粉末的平均粒徑是減小的，球磨初期顆粒細(xì)化很快，球磨后期細(xì)化緩慢，最后趨于一個(gè)穩(wěn)定值。
　　在200轉(zhuǎn)/分鐘條件下，延長(zhǎng)球磨的時(shí)間對(duì)燒結(jié)后材料的物相影響有限，4h～96h球磨條件下所獲得的XRD譜線相似度高，燒結(jié)塊體中鈦酸鑭系物相占絕對(duì)量、亞鈦酸鑭系物相占很少量。200rpm球磨12h的Tb4O7-TiO2混合粉體預(yù)壓坯在1200℃～1400℃燒結(jié)24h可

4、以獲得占絕對(duì)量的Tb2TiO5物相的燒結(jié)塊體，但相比之下1300℃燒結(jié)24h后，體系中殘余的Tb2Ti2O7物相更少。Dy2O3-TiO2混合粉末體系的演變趨勢(shì)和結(jié)論與Tb4O7-TiO2體系相類似。對(duì)于Tm2O3-TiO2混合粉體也同樣可以獲得占絕對(duì)量的Tm2TiO5物相，但相比之下1400℃燒結(jié)24h后，體系中殘余的Tm2O3物相和Tm2Ti2O7物相非常少。在200rpm條件下12h球磨粉體預(yù)壓坯的燒結(jié)不同時(shí)間的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)9

5、6h燒結(jié)后可以獲得單一物相的Tb2TiO5、Dy2TiO5和Tm2TiO5塊體。
　　Tb2TiO5、Dy2TiO5和Tm2TiO5三種燒結(jié)塊體的致密度均高于97％，顯微維氏硬度值分別為733.14HV、787.98HV和590.7HV。Tm2TiO5芯塊的熱導(dǎo)率比Tb2TiO5和Dy2TiO5的熱導(dǎo)率高。Dy2TiO5塊體的伸長(zhǎng)率和熱膨脹系數(shù)相對(duì)較低，在3種試樣中具有最好的尺寸穩(wěn)定性，且比文獻(xiàn)報(bào)道的同種材料具備更好的尺寸穩(wěn)定性和