LnO-,2--ZrO-,2-(Ln=Ce，Tb，Pr)儲氧材料性能的研究.pdf

1、機動車尾氣排放造成的污染是國際社會倍受關(guān)注的問題，開發(fā)應(yīng)用具有自主產(chǎn)權(quán)的機動車尾氣凈化材料與技術(shù)是我國控制城市大氣污染的重要舉措。本研究采用 “超聲波膜擴散”法制備了(LnO2)x―(ZrO2)1-x (Ln＝Ce，Pr，Tb)的儲氧材料，通過熱重(TG)、微分掃描熱分析(DSC)、和XRD對其固溶體的形成與結(jié)構(gòu)特征進行了研究，并對其儲氧量、吸脫附實驗、熱穩(wěn)定性、催化特性、抗老化性能進行了的測量。以及電導率的性能進行測試。 實驗

2、結(jié)果表明,(PrO2)x－(ZrO2)1-x 和(TbO2)x－(ZrO2)1-x 的固溶體均顯示出螢石型立方結(jié)構(gòu)。與(CeO2)x－(ZrO2)1-x的新鮮固溶體具有最大儲氧量相對應(yīng)的成分(CeO2）0.6－(ZrO2)0.4比較，(PrO2)0.8－(ZrO2)0.2和(TbO2)0.9－(ZrO2)0.1具有最大的儲氧量；且老化處理后的儲氧材料(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.4-0.

3、8)的儲氧量均比(CeO2)0.6－(ZrO2)0.4優(yōu)越；同時(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x(x=0.7，0.8)顯示出越老化其儲氧越高的特殊屬性。其熱穩(wěn)定性比傳統(tǒng)的儲氧材料更加優(yōu)越。 吸脫附實驗結(jié)果表明，新鮮試樣和老化處理后的(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x的吸附和脫附速度及吸附和脫附的量均比(CeO2)x－(ZrO2)1-x要大。 初步的

4、儲氧量、吸脫附實驗、熱穩(wěn)定性、催化活性和抗老化性能的測試比較表明，(PrO2)x－(ZrO2)1-x和(TbO2)x－(ZrO2)1-x顯示出性能優(yōu)于(CeO2)x－(ZrO2)1-x并可以作為取代傳統(tǒng)三元催化材料(CeO2)x－(ZrO2)1-x的重要候選材料。 儲氧催化材料1wt％ Pt－(LnO2)0.4－(ZrO2)0.6 (Ln = Ce, Pr, Tb)中，除新鮮(PrO2)0.4－(ZrO2)0.6和老化處理后(T

5、bO2)0.4－(ZrO2)0.6顯示對CH催化活性低劣外，二者其它新鮮和老化狀態(tài)下的催化活性均優(yōu)于(CeO2)0.4－(ZrO2)0.6。 通過對儲氧材料的交流阻抗的測試解決了儲氧材料氧的存儲、傳輸、吸附/脫附、和氧化/還原能力與儲氧材料的點陣缺陷和非化學比相互對應(yīng)的科學關(guān)系，不但解決本學術(shù)領(lǐng)域最前沿的這一關(guān)鍵科學難題，同時為三元催化材料和技術(shù)的發(fā)展開出新路。結(jié)果表明，儲氧反應(yīng)是從試樣的晶粒內(nèi)部的點陣缺陷開始，而氧的脫附反應(yīng)則