生物質(zhì)燃氣中氨的催化分解研究.pdf

1、生物質(zhì)燃氣的凈化中,微量污染物氨通過催化分解為氮氣和氫氣.該論文在調(diào)研的基礎(chǔ)上,采用浸漬法研制了一組Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑,考察了該組催化劑在不同實驗條件下的催化性能,并對催化劑進行了結(jié)構(gòu)表征.同時對兩種工業(yè)化的蒸汽轉(zhuǎn)化鎳基催化劑(Z409和ICI46-1)進行氨催化分解研究,考察了在不同空速、不同溫度下的催化性能,同時也對催化劑進行了表征分析.研制的Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑分別為催化劑1、催化劑2、催化劑

2、3、催化劑4和催化劑5,催化劑的Ni負載量分別為5wt﹪、10wt﹪、15﹪wt、20wt﹪和30﹪.氨的轉(zhuǎn)化率隨Ni含量增大而明顯升高.兩種商用蒸汽轉(zhuǎn)化鎳基催化劑(Z409和ICI46-1)在測試條件為:粒度20~30目,裝填量0.25ml,氨氣初始濃度1.42﹪,溫度為700℃或以上時,兩種催化劑的催化轉(zhuǎn)化率均可達到98﹪~99﹪,且轉(zhuǎn)化率受空速影響很小.在22h的催化劑壽命測試中,兩種催化劑的轉(zhuǎn)化率均能保持穩(wěn)定,具有良好的催化分解

3、作用.進一步的動力學(xué)研究表明,隨反應(yīng)溫度的升高,反應(yīng)速率隨之增大,800℃以上趨于穩(wěn)定.在550~650℃的溫度區(qū)間內(nèi),反應(yīng)受化學(xué)反應(yīng)和擴散控制,在700℃~800℃溫度區(qū)間內(nèi),反應(yīng)主要受化學(xué)平衡的影響.兩種催化劑在700℃時,反應(yīng)速率均隨著空速的增大而增大,并幾乎成線性增長的關(guān)系.X衍射(XRD)和孔徑分析表明,所制備的催化劑未被還原時有明顯的NiO峰出現(xiàn),反應(yīng)后的樣品NiO峰消失,出現(xiàn)明顯的Ni峰.催化劑在使用時NiO被還原為金屬N

4、i,金屬Ni在氨分解反應(yīng)中起催化作用.Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑新鮮樣品與載體相比,比表面積均呈減少趨勢.Ni/γ-Al<,2>O<,3>催化劑反應(yīng)后樣品的比表面積小于反應(yīng)前樣品,且反應(yīng)前后樣品比表面積均隨Ni含量的增加而減少.孔徑分析結(jié)果表明,新鮮催化劑樣品與載體相比較,小孔部分和中孔部分均明顯減少;催化劑1反應(yīng)后樣品小孔和中孔部分均有所減少,而催化劑3和催化劑5反應(yīng)后樣品均是小孔部分明顯減少,而中孔部分明顯增加.Z409