鈰基氧化物催化氧化柴油車排氣碳煙性能研究.pdf

1、柴油發(fā)動(dòng)機(jī)由于燃油效率高、功率大以及較低的CO和揮發(fā)性烴類有機(jī)化合物（VOC）排放等優(yōu)點(diǎn)，在重型載重車與長途運(yùn)輸車中得以廣泛使用。然而柴油發(fā)動(dòng)機(jī)排氣廢氣中碳煙顆粒物含量較高，且絕大多數(shù)粒徑小于0.3μm，能夠?qū)θ梭w健康以及生態(tài)環(huán)境造成很大危害。要有效去除排氣碳煙，可以通過結(jié)合耐高溫過濾器和碳煙低溫燃燒催化劑的技術(shù)實(shí)現(xiàn)，低溫條件下催化劑催化碳煙燃燒的活性和穩(wěn)定性至關(guān)重要。在鈰基氧化物中，鈰鋯復(fù)合氧化物催化體系由于具有優(yōu)異的物理化學(xué)性能具有

2、潛在催化碳煙燃燒研究價(jià)值。本文以鈰鋯復(fù)合氧化物為研究對(duì)象，通過不同的合成方法、摻雜改性等對(duì)催化體系催化碳煙燃燒性能進(jìn)行研究。利用X-射線粉末衍射（XRD）、比表面積（BET）、掃描電鏡（SEM）、光電子能譜（XPS）、傅里葉紅外（FT-IR）以及H2-程序升溫還原（TPR）和程序升溫氧化（TPO）等技術(shù)對(duì)材料進(jìn)行表征和催化活性評(píng)價(jià)，并系統(tǒng)考察催化劑活性的影響因素，得出較為理想的研究結(jié)果。主要結(jié)論如下：
　　1.采用溶膠凝膠法、水熱

3、法、共沉淀法和熱分解法等制備出 Ce0.8Zr0.2O2復(fù)合氧化物。研究結(jié)果表明，5種方法所合成的Ce0.8Zr0.2O2均能形成立方螢石結(jié)構(gòu)的鈰鋯固溶體；在松散接觸條件下，催化劑的比表面積（SBET）大小更能體現(xiàn)出其催化碳煙燃燒的活性，水熱法合成的Ce0.8Zr0.2O2因具有最大的SBET而顯示出最高的催化碳煙燃燒能力；在緊密接觸條件下，催化劑的還原性能和儲(chǔ)氧能力對(duì)其催化碳煙燃燒活性產(chǎn)生重要影響，溶膠凝膠法所制得的 Ce0.8Zr0

4、.2O2樣品因具有最大的儲(chǔ)氧量而表現(xiàn)出最高的催化碳煙燃燒活性。
　　2.采用溶膠凝膠法制備Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2系列催化劑。研究結(jié)果表明， Co離子難以大量擴(kuò)散至CeO2晶格中，而是以Co3O4粒子形式分散在樣品表面。老化前催化劑表面Co3O4顆粒的數(shù)量和尺寸對(duì)催化劑的催化活性起關(guān)鍵性作用，而進(jìn)入到CeO2晶格中的鈷離子則對(duì)提高催化劑的抗老化能力產(chǎn)生重要影響。當(dāng)x=0.23時(shí)，催化劑表面出現(xiàn)大量具有高活性的

5、細(xì)小Co3O4粒子，催化碳煙燃燒活性最高，Ti與Tm分別為321℃與355℃；當(dāng)x=0.15時(shí)，催化劑老化前并未表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，但經(jīng)老化后，因具有較多鈷鈰鋯固溶體而顯示出了最高的穩(wěn)定性與催化碳煙燃燒活性，其Ti與Tm仍可達(dá)375℃與439℃。
　　3.采用溶膠凝膠浸漬法在SiC上對(duì)鉀、鈷改性的鈰鋯復(fù)合催化劑進(jìn)行負(fù)載。結(jié)果表明，負(fù)載后各樣品催化碳煙燃燒能力都出現(xiàn)不同程度降低。其中，碳煙在樣品K-Co-Ce-Zr/SiC上具有最