過渡金屬氧化物的制備及其對電化學合成氨催化作用的研究.pdf

1、作為一種特別重要的化工生產(chǎn)的原材料以及產(chǎn)品，氨的合成在世界各國的國民經(jīng)濟之中都占有著非常重要的地位?，F(xiàn)在為世界上大多說國家所采用的合成氨得工藝流程之中存在著如下幾個缺點:單程的轉(zhuǎn)化效率很低，能量消耗較大，以及原材料和燃料均為化石燃料，并且，在生產(chǎn)過程之中，CO2這種溫室氣體被大量的排放到大氣之中。這就需要我們研究一種新的，環(huán)境友好的方法來進行氨的合成，低溫下電化學合成氨具有能耗較低，使用的能源又是電能這種可再生能源，合成過程安全環(huán)保等優(yōu)

2、點，近年來引起了研究者們的廣泛關(guān)注。在研究的過程中，催化性能高，價格相對低廉的催化劑將會對促進電化學合成氨的發(fā)展起到至關(guān)重要的作用。過渡金屬氧化物的價格相對于其他催化劑來說相當?shù)土?，而且結(jié)構(gòu)可調(diào)，是一種優(yōu)秀的催化材料。
　　本文分別采取了以硝酸鈷、三乙胺和無水乙醇為原材料，和以抗壞血酸與高錳酸鉀為原材料，用水熱法合成了Co3O4和β-MnO2，利用XRD對催化劑進行了表征，并對活性炭和這些催化劑的電化學合成氨催化活性進行了評價。通

3、過實驗所得數(shù)據(jù)可以看出，單獨以活性炭為催化劑來進行電化學合成氨的研究時，活性炭只是顯示了十分微弱的催化活性，在1.4V和90℃反應條件下，當以純的高壓氮氣來作為反應的原料氣體之時，反應體系的氨的合成速率為1.30×10-11mol·cm-2·s-1，電流效率為4.12％，Co3O4催化劑的最佳反應條件為1.4V，90℃，氨合成速率可以達到3.11×10-11mol·cm-2·s-1，電流效率為4.89％，β-MnO2的最佳反應條件為1.