高能量化合物N7CR的合成設(shè)計與穩(wěn)定性研究.pdf

1、富氮高能量化合物是一種新型的高能量密度物質(zhì)（HEDM）。在近些年來，富氮化合物被大量的文獻(xiàn)所報道，在實驗合成和理論研究等方面均具有十分快速的進(jìn)展。這是由于富氮化合物有著眾多優(yōu)勢，如可作為鈍感起爆藥、燃?xì)獍l(fā)生劑的組成成份等。這無論是在軍事領(lǐng)域還是在經(jīng)濟(jì)建設(shè)中，都有著巨大的應(yīng)用前景。眾所周知，合成高能物質(zhì)首先考慮的必然是穩(wěn)定性與生成焓，含能材料的研制過程具有很高的危險性，這是因為它所具有的爆轟特性所帶來的高度不穩(wěn)定性。本文利用理論計算的方式

2、對摻雜不同取代基的疊氮基四唑（N7CR）這一新興的富氮化合物展開了研究工作。研究了離子形式的疊氮基四唑（CN7–）的合成反應(yīng)過程，以及在摻雜了H,–CH3,–NH2,F,Cl后所形成的中性化合物的幾何結(jié)構(gòu)與穩(wěn)定性。通過計算所得出的結(jié)果可以作為實驗合成的理論參考，規(guī)避了反復(fù)實驗過程中的危險性。
　　本文采用密度泛函方法（DFT）以 N3–和 N3CN作為反應(yīng)物設(shè)計出了合成N7C–的化學(xué)反應(yīng)路徑，對整個過程中所利用的結(jié)構(gòu)幾何構(gòu)型進(jìn)行研

3、究，并分析整體結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)以及動力學(xué)穩(wěn)定性。研究了當(dāng)不同取代基（H,–CH3,–NH2,F,Cl）摻雜進(jìn)CN7–結(jié)構(gòu)中，所得到的中性N7CR。通過對體系的勢能曲面的研究，確定分解異構(gòu)化反應(yīng)路徑，通過分解勢壘進(jìn)而確定體系的動力學(xué)穩(wěn)定性。分析可得，研究的所有化合物均具有很高的含氮量；當(dāng)摻雜進(jìn) H原子（N7CH）時對比與CN7–體系時的穩(wěn)定性有了顯著的提高（體系的勢壘高度由29.7 kcal?mol–1提升到了38.9 kcal?mol–1）