TS-1分子篩催化過(guò)氧化氫-臭氧降解乙酸.pdf

1、本文首先綜述了臭氧的物理化學(xué)性質(zhì)和在水處理方面的應(yīng)用，重點(diǎn)討論了近些年來(lái)分子篩異相催化臭氧化技術(shù)?；诔粞跛幚眍I(lǐng)域的研究現(xiàn)狀與不足，提出了本文的研究目的和主要任務(wù):本文研究?jī)?nèi)容主要包括三部分:在不同pH(3、7、10)條件下O3、H2O2/O3、TS-1/O3、TS-1/H2O2/O3四種體系降解乙酸;含鈦分子篩TS-1/H2O2/O3體系在酸性條件下降解乙酸過(guò)程及機(jī)理研究;不同含Ti量TS-1/H2O2/O3體系降解草酸及催化過(guò)程研

2、究。
　　比較了在不同初始pH(3、7、10)條件下O3、H2O2/O3、TS-1/O3、TS-1/H2O2/O3四種體系降解乙酸效率。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在初始pH為7和10條件下，H2O2/O3具有最好的氧化效率，當(dāng)初始pH為3時(shí)，TS-1/H2O2/O3具有最好的氧化效率。工藝研究表明，中堿性條件下TS-1的引入會(huì)造成部分雙氧水的無(wú)效分解，從而導(dǎo)致體系氧化效率的下降。該結(jié)果表明，TS-1/H2O2/O3適用于酸性條件下惰性有機(jī)物的降解

3、，其對(duì)H2O2/O3工藝是一種很好的補(bǔ)充。
　　研究酸性條件下TS-1催化H2O2/O3體系降解乙酸的機(jī)理。溶液初始pH值為3，目標(biāo)有機(jī)物為羥基自由基的探針化合物乙酸。由于H2O2無(wú)法去質(zhì)化，H2O2/O3體系對(duì)乙酸降解效率較差，在30min內(nèi)只降解了5.6％。當(dāng)溶液中加入TS-1后，乙酸的降解效率提升到29％。通過(guò)對(duì)影響降解效果不同因素如H2O2濃度、TS-1投加量、臭氧投加量、pH值的研究，得知TS-1/H2O2/O3降級(jí)乙酸

4、受TS-1表面?zhèn)髻|(zhì)控制（包括臭氧和乙酸）。通過(guò)測(cè)試添加叔丁醇（一種典型的自由基猝滅劑）的反應(yīng)，確定反應(yīng)中產(chǎn)生羥基自由基。·OH可能是由于TS-1與H2O2結(jié)合反應(yīng)產(chǎn)生的含鈦活性氧化物（包括Ti的超氧化物、Ti的氫過(guò)氧化物、Ti的過(guò)氧化物）與水中臭氧反應(yīng)產(chǎn)生。這個(gè)結(jié)果對(duì)酸性難降解廢水的預(yù)處理提供了一種新的方法。
　　研究了不同硅鈦比的TS-1分子篩催化臭氧氧化草酸。在pH為3條件下，硅鈦比為35∶1、70∶1、140∶1（分別記為T(mén)

5、S-1-35、TS-1-70和TS-1-140）的TS-1分子篩催化臭氧化草酸的去除率分別為11.4％、7.4％、5.3％，高于臭氧單獨(dú)去除草酸的1.4％和分子篩吸附去除的0.5％。該結(jié)果也表明，低硅鈦比TS-1具有更好的催化臭氧化性能，這可能與分子篩Ti活性位的多少有關(guān)。當(dāng)溶液加入10ppm的雙氧水時(shí)，TS-1-35、TS-1-70和TS-1-140催化H2O2/O3降解草酸的去除率分別為76.8％、70.8％、68.5％，硅鈦比低的