MOx修飾Al2O3擔載金催化劑的制備及其在CO2激光器模擬氣氛中的應用.pdf

1、CO2激光器是被廣泛應用的一類氣體激光器，然而其運行期間激光腔內工作氣體易發(fā)生等離子誘導化學反應而產生對激光器有害的成分，主要是CO和O2等，致使激光器輸出功率逐漸下降。采用催化方法，利用固體催化劑消除 CO等有害成分是一種高效低成本的應對激光功率下降的策略。負載型納米金催化劑作為一種新型的催化材料，對催化氧化 CO反應具有優(yōu)異的催化性能，引起了廣泛關注。本論文采用等體積浸漬法制備了不同金屬氧化物修飾γ-Al2O3擔載金催化劑 Au/M

2、Ox/Al2O3(M=Fe，V，Zr，Ce，La，Co，Nb)，通過調變Au與載體間的相互作用防止納米Au粒子在制備及反應過程中發(fā)生團聚，同時提高載體的表面可移動氧含量進而促進催化劑在 CO2激光器模擬氣氛中催化氧化 CO的反應性能，同時結合 XRD， HAADF-STEM，O2-TPD，Raman，XAFS等手段對 Au/MOx/Al2O3催化劑的結構、金的價態(tài)、儲氧能力等進行表征，以揭示修飾前后催化劑反應性能的差異原因。本論文取得的

3、主要實驗結果如下：
　　1.與 Au/Al2O3催化劑相比，經 FeOx和 VOx修飾的γ-Al2O3擔載納米金催化劑Au/Fe-V-Ox/Al2O3具有更高的Au分散度，且其在CO2激光器模擬氣氛中具有更好的催化CO氧化反應性能。HAADF-STEM和XAFS等表征結果均顯示，相比于Au/Al2O3催化劑，修飾前后 Au納米粒子的化學狀態(tài)并沒有發(fā)生變化，但 Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑中的Au粒子粒度更小、尺寸分布更窄

4、，這可能是Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑具有更高催化活性的原因之一；采用O2-TPD測試并對比催化劑在貧氧或無氧反應氣氛中的催化反應速度，結果表明經FeOx和VOx修飾后的載體表面可移動氧含量增多，使催化劑在貧氧或無氧反應氣氛中的CO氧化反應速率更高，這是Au/Fe-V-Ox/Al2O3催化劑在CO2激光器模擬氣氛中具有更高催化活性的另一個重要原因。
　　2.采用FeOx-NbOx和LaOx-CoOx修飾γ-Al2O3進而

5、擔載納米Au粒子，在高度分散所擔載Au納米粒子的同時，提高復合載體表面的可移動氧含量，從而使得復合載體擔載的納米Au催化劑在CO2激光器模擬氣氛中表現(xiàn)出更高的催化氧化CO的反應性能。本章較詳細考察了復合載體焙燒溫度對 Au/Fe-Nb-Ox/Al2O3和Au/La-Co-Ox/Al2O3催化劑在CO2激光器模擬氣氛中的反應活性及穩(wěn)定性的影響，并優(yōu)化了催化劑的制備參數(shù)。
　　3.為進一步提高納米Au催化劑的反應活性和穩(wěn)定性，在保持A