有氧條件下甲烷選擇性催化還原NOx的研究.pdf

1、氮氧化物是一種主要的大氣污染物，一般在富氧條件下排放，因此富氧條件下選擇還原NOx是環(huán)保領(lǐng)域的一個(gè)重要課題。甲烷由于廉價(jià)易得使其選擇還原NOx受到了研究工作者的關(guān)注。但是，到目前為止所開(kāi)發(fā)的適用于該反應(yīng)的催化劑均對(duì)反應(yīng)條件比較敏感，從而制約了甲烷選擇還原NOx過(guò)程的實(shí)際應(yīng)用。因此，對(duì)催化劑進(jìn)行改進(jìn)從而提高其對(duì)甲烷選擇催化還原NOx反應(yīng)的催化性能是今后工作的重點(diǎn)。本文通過(guò)對(duì)催化劑載體材料及活性組分的優(yōu)化，研制出了高活性高選擇性的催化劑。

2、 用不同方法制備了一系列La—A1203耐高溫高比表面載體材料，并用BET。、XRD和TPR對(duì)La—A1203的性質(zhì)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明L<,a>-Al<,2>O<,3>經(jīng)1000℃老化后仍具有較大的比表面積并以γ相存在。用共沉淀法制備了一系列鈰鋯及鈰鋯錳復(fù)合氧化物，并通過(guò)儲(chǔ)氧量、BET、XRD及H<,2>-TPR考察了鈰鋯比及錳含量的不同對(duì)儲(chǔ)氧材料性能的影響。結(jié)果表明，Ce<,0.63>Zr<,0.37>o<,2>具有較高的儲(chǔ)

3、氧量、較大的比表面積、合適的孔徑分布及較好的抗老化性能；Mn的加入大大提高了材料的儲(chǔ)氧性能，但其抗老化性能較差。 以性能較好La—Al<,2>O<,3>、Ce—Zr-O(OSMc)及Ce—Zr-Mn-O(OSM)復(fù)合氧化物為載體，Pt為活性組分，制各貴金屬負(fù)載量為1.0 g/L的整體式催化劑。研究了不同載體的催化劑在CH4催化還原NO反應(yīng)中的性能，并利用H<,2>-TPR、XRD及XPS對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，Pt/OS

4、Mc和Pt/OSM可以在氧氣過(guò)量(0.8[％])條件下對(duì)CH<,4>催化還原NO具有優(yōu)異的凈化性能，Pt/OSM<,c>催化劑上500℃時(shí)CH<,4>和NO均達(dá)到100[％]轉(zhuǎn)化，Pt/OSM。催化劑上500℃時(shí)CH<,4>和NO的轉(zhuǎn)化率分別達(dá)到73％和100％；而Pt／La-A1<,2>0<,3>催化劑只在0<,2>含量較低時(shí)(0.4％以下)具有較好活性，500℃以上才可使CH<,4>和NO完全轉(zhuǎn)化。說(shuō)明儲(chǔ)氧材料的引入使催化劑選擇性得