Co，Cu改性高嶺土催化劑的制備及在電化學(xué)催化氧化有機(jī)廢水中的應(yīng)用研究.pdf

1、工業(yè)發(fā)展所造成的環(huán)境問題已成為本世紀(jì)最為嚴(yán)峻的問題之一，在資源節(jié)約利用及可持續(xù)發(fā)展的背景下，要求有更清潔、更環(huán)保的手段對工業(yè)生產(chǎn)所排放的廢水進(jìn)行處理和控制。本課題以環(huán)境污染治理為目標(biāo)，利用我國富產(chǎn)的礦物質(zhì)資源高嶺土為載體，通過物理、化學(xué)等手段合成了CoO-Cu<,2>O-PO<,4><'3->負(fù)載高嶺土催化劑，并在實(shí)驗(yàn)室處理油田污廢水所用電化學(xué)裝置的基礎(chǔ)上，研制了雙陽極多相電化學(xué)水處理反應(yīng)裝置，對含有十二烷基苯磺酸鈉、苯胺的模擬廢水及實(shí)

2、際造紙工業(yè)制漿廢水進(jìn)行了較全面、系統(tǒng)得探索性研究。本課題著眼化學(xué)法在環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用，利用電化學(xué)高級(jí)氧化技術(shù)對水體有機(jī)污染物的降解進(jìn)行研究，其高效率、低投資的特點(diǎn)會(huì)在未來的環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域有一定的應(yīng)用前景。 論文的第一部分探索了以我國富產(chǎn)的高嶺土為載體，采用均勻沉淀法利用過渡金屬Co和Cu制備混合過渡金屬改性高嶺土催化劑顆粒。研究表明，經(jīng)過改性和活化后的高嶺土在微觀形貌、結(jié)構(gòu)特征及比表面積上均發(fā)生了較大的變化。制備的高嶺土催化劑以

3、不定型態(tài)存在，隨著Al-O結(jié)構(gòu)的吸出，層間鍵斷裂，原高嶺石結(jié)構(gòu)被破壞，其微觀形貌呈多孔性顆粒狀，其比表面積為38m<'2>/g。 論文的第二部分別比較了改性高嶺土催化劑存在的多相電化學(xué)體系和傳統(tǒng)二維電化學(xué)體系，以及只有催化劑存在的多相體系在產(chǎn)生H<,2>O<,2>及其處理不同有機(jī)廢水的能力。研究了不同體系在降解陰離子表面活性劑時(shí)的動(dòng)力學(xué)常數(shù)以及在處理實(shí)際造紙廢水時(shí)的COD降解率和單位COD能耗。研究表明，多相電化學(xué)體系對有機(jī)物的

4、降解能力強(qiáng)，處理實(shí)驗(yàn)所用三種不同廢水的平均COD降解率分別高出其他兩個(gè)體系10％和40％。 論文接著探討了溶液的初始pH值、電壓、電流密度、催化劑用量等在多相電化學(xué)體系中對不同廢水的降解影響結(jié)果，并且通過檢測得出了溶液pH隨電解時(shí)間的變化規(guī)律。實(shí)驗(yàn)表明，當(dāng)體系初始pH為3，電流密度為30mA cm<'-2>時(shí)，處理陰離子表面活性劑、苯胺模擬廢水和造紙廢水的COD降解率分別可達(dá)到90.2％，80.6％和96.8％。該部分還結(jié)合實(shí)際

5、，研究了催化劑含量對處理造紙廢水COD降解率及其能耗的影響，研究表明，當(dāng)催化劑含量大于30g cm<'-3>時(shí)，COD降解速率幾乎保持不變，當(dāng)催化劑用量從1g cm<'-3>增至30g cm<'-3>時(shí)，其單位COD耗能量則從20.10下降到10.54 KWh/(kg COD去除率)。本部分還進(jìn)一步討論了該法廢水處理后其水體的可持續(xù)性利用問題，實(shí)驗(yàn)以處理后水體定時(shí)定量灌溉于觀賞性植物三葉草栽培土壤，通過研究三葉草葉綠素的日平均變化量和土

6、壤總有機(jī)碳(TOC)和總無機(jī)碳(TIC)的變化，得出該法處理后的水體可完全用于的植物灌溉。最后全文結(jié)合研究反應(yīng)后催化劑表面的XPS光電子能譜推斷了該體系降解污廢水可能的反應(yīng)機(jī)理：在酸性條件下，石墨雙陽極產(chǎn)生的O<,2>被多孔擴(kuò)散性石墨陰極還原成H<,2>O<,2>，并通過擴(kuò)散傳質(zhì)作用在催化劑的表面活性中心分解為強(qiáng)氧化性中間產(chǎn)物 OH，強(qiáng)氧化性攻擊有機(jī)物，使其降解為小分子有機(jī)物或CO<,2>和H<,2>O，催化劑在體系中即起催化作用也起吸