復合光催化劑的制備及其在農藥廢水中的應用研究.pdf

1、農藥廢水歷來以毒性大、成分復雜、不易降解而成為社會關注的重點.近年來,半導體光催化氧化技術在環(huán)境污染物降解方面的應用,已成為當今各國環(huán)境保護領域科研工作者的研究熱點之一.在眾多半導體光催化劑中,TiO<,2>因其具有穩(wěn)定性好、價廉、催化效率高、應用范圍廣等突出優(yōu)點而倍受關注.但普通TiO<,2>存在電荷分離效率差、光催化活性低等缺點,致使它的應用受到限制.為了提高.TiO<,2>的光催化活性,本論文通過貴金屬Ru和Pt對TiO<,2>進

2、行改性,研究復合光催化劑的制備方法,并以高效氯氰菊酯(BEC)和溴氰菊酯(DM)為模型反應物,評價所制催化劑的光催化活性,具體研究工作如下: 1.復合光催化劑的制備及結構表征以漂珠(FP)作為載體,采用Sol-gel-immersion法制備了復合光催化劑RuO<,2>/TiO<,2>/FP和Pt(Ⅳ)/TiO<,2>/FP,借助XRD、SEM、IR、XPS和能譜分析等測試手段進行了結構表征,并對其組成和形貌進行了討論.結果表明

3、,本文所制備的復合催化劑表面光滑平整,熱處理溫度對催化劑晶型有影響,升高溫度會導致TiO<,2>由銳鈦礦相向金紅石相轉變.500℃熱處理2h所得催化劑Ru02/Ti02/FP中'ri02主要為銳鈦礦相；250℃熱處理3h所得催化劑Pt(Ⅳ)/TiO<,2>/FP中TiO<,2>主要為無定型結構. 2.光催化降解實驗系統(tǒng)地研究了復合光催化劑對BEC和DM的光催化降解性能,探討了影響光催化反應的各種因素,確定了有利于光催化降解反應的

4、最佳條件: (1)RuO<,2>/TiO<,2>/FP光催化降解體系:RuO<,2>摻雜量為0.3﹪(摩爾分數(shù))、熱處理溫度為500℃、復合光催化劑投加量為5g/L、通氣量為200mL/min、初始pH6.5、光源為125W高壓汞燈時,60min BEC(45mg/L)的降解率達到88.1﹪；降解過程服從Langmuir-Hinshehwood動力學模型.在較低質量濃度(≤90mg·L<'-1>)下光催化降解過程為一級反應,并求

5、得Langmuir速率常數(shù)k<,0>=3.48x10<'-3>mg·(L·min)<'-1>,吸附常數(shù)K=17.5L·mg<'-1>；用8W紫外燈照射1h和8W日光燈照射1h時,BEC的降解率分別達到82.8﹪和75.1﹪. (2)Pt(Ⅳ)/TiO<,2>/FP光催化降解體系: ①降解BEC(45mg/L):初始pH6.5、Pt(Ⅳ)摻雜量為1.8﹪(質量分數(shù))、復合光催化劑投加量為4g/L、熱處理溫度為250℃、鍍膜

6、層數(shù)為5層、通氣量為200mL/min、8W日光燈照射1h時,BEC的降解率接近90﹪.降解過程服從L-H動力學模型,在較低質量濃度(≤90mg·L<'-1>)下光催化降解過程為一級反應,并求得Langmuir速率常數(shù)k<,0>=3.04×10<'-3>mg·(L·min)<'-1>；吸附常數(shù)K=19.5L·mg<'-1>. ②降解DM(2mg/L):初始pH5.5、Pt(Ⅳ)摻雜量為1.8﹪(質量分數(shù))、熱處理溫度為250℃、

7、復合光催化劑投加量為5g/L、通氣量為200mL/min、鍍膜層數(shù)為5層、8W目光燈照射1h時,DM的降解率達到84.4﹪. (3)模擬實際農藥廢水降解: 分別用兩種復合光催化劑RuO<,2>/TiO<,2>/FP和Pt(Ⅳ)/TiO<,2>/FP對模擬農藥廢水(組成:BEC45mg/L,DM 2mg/L,50﹪對硫磷乳油25mg/L)進行降解處理,結果表明兩種催化劑對混合農藥廢水都能起到良好的降解作用.在相同的條件下,