磁性氧化石墨烯-TiO2復(fù)合光催化劑的制備及其光催化降解染料廢水的研究.pdf

1、紡織工業(yè)是我國(guó)支柱型產(chǎn)業(yè)，給國(guó)民經(jīng)濟(jì)帶來(lái)巨大利益的同時(shí)也會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生一定負(fù)面影響。印染廢水是其中最主要的一個(gè)方面，不僅難以用常規(guī)方法處理而且一旦污染其他水體更難以控制。印染廢水傳統(tǒng)的處理方法雖然已經(jīng)成熟并大規(guī)模使用，但是仍然存在處理效果不佳或過程繁瑣較難控制的缺陷。為了克服傳統(tǒng)方法的缺點(diǎn)，半導(dǎo)體光催化技術(shù)成為近年降解廢水的研究熱點(diǎn)。半導(dǎo)體光催化是一種利用光照降解廢水的技術(shù)，其中TiO2價(jià)格低廉，方便易得是一種常見的光催化劑，其反應(yīng)條件溫

2、和、凈化徹底、綠色環(huán)保、催化活性高、經(jīng)濟(jì)高效在水污染控制方面有較大的應(yīng)用潛力。但是TiO2在日常光照下催化效率較低，本論文以改進(jìn)傳統(tǒng)TiO2納米催化劑的光催化性能為目的，分別制備了GO/TiO2復(fù)合光催化劑、磁性GO/TiO2復(fù)合光催化劑，以活性艷紅X-3B模擬廢水探討了兩種復(fù)合光催化劑的物理、化學(xué)特性和光催化性能。
　?。?）利用石墨粉通過Hanmers法合成氧化石墨烯作為載體，以鈦酸丁酯為鈦源合成二氧化鈦，通用溶膠凝膠制備了氧

3、化石墨烯含量比不同的氧化石墨烯/TiO2復(fù)合光催化材料。表征結(jié)果顯示Hammers法制得的氧化石墨經(jīng)超聲分散后可以得到的氧化石墨烯，TiO2納米顆粒可以均勻的負(fù)載到氧化石墨烯表面；復(fù)合材料表面負(fù)載的TiO2為銳鈦礦晶型；復(fù)合材料具有較好的光吸收能力。所以，TiO2負(fù)載在氧化石墨烯上可以增加單位面積上的TiO2顆粒、提高TiO2對(duì)光的吸收率和利用率、拓寬光的響應(yīng)范圍，對(duì)反應(yīng)的經(jīng)行有著積極的作用。本文以活性艷紅X-3B溶液模擬廢水，研究復(fù)合

4、光催化材料中氧化石墨烯的含量對(duì)降解率的影響，確定最佳制備條件，考察pH、光催化劑用量、重復(fù)使用光催化劑對(duì)降解率的影響。研究表明TiO2/氧化石墨烯復(fù)合光催化劑催化活性高于純TiO2，在紫外燈照射下反應(yīng)2h對(duì)活性艷紅的降解率達(dá)到95.23％，不僅是因?yàn)檠趸┹^高的吸附力，而且歸功于氧化石墨烯良好的透光性，因此是一種利用價(jià)值極高的光催化劑。
　?。?）利用水熱法以FeCl2和FeCl3為原料合成磁性顆?！狥e3O4，經(jīng)過攪拌、靜

5、置、干燥、煅燒得到磁性GO/TiO2復(fù)合光催化材料。制備過程需要嚴(yán)格控制煅燒溫度防止升溫過快導(dǎo)致凝膠粒子不均勻塌陷引起的開裂和孔洞，影響催化效果。表征結(jié)果表明磁性GO/TiO2無(wú)固定形狀，且Fe3O4和TiO2顆粒均勻地負(fù)載在氧化石墨烯表面；復(fù)合材料表面負(fù)載的TiO2為銳鈦礦晶型；復(fù)合材料光譜紅移，具有較好的光吸收能力；宏觀磁學(xué)證明在外磁場(chǎng)中磁性GO/TiO2有良好的磁性。以活性艷紅溶液模擬廢水模型，研究氧化石墨烯和Fe3O4的不同質(zhì)量

6、比對(duì)磁性復(fù)合光催化材料降解率的影響，確定最佳制備條件，考察pH、光催化劑用量、重復(fù)使用光催化劑對(duì)降解率的影響。結(jié)果表明當(dāng)氧化石墨烯含量為8％，F(xiàn)e3O4含量為8％，在紫外燈照射下反應(yīng)2h對(duì)活性艷紅的降解率達(dá)到97.93％。（3）以純TiO2、氧化石墨烯、Fe3O4粒子、GO/TiO2、磁性GO/TiO2復(fù)合光催化材料為催化劑，對(duì)比這五種物質(zhì)對(duì)活性艷紅廢水溶液的降解能力。光催化2h后磁性GO/TiO2光催化劑的光催化效果最為明顯，相比純T

7、iO2提高了12％；將GO/TiO2、磁性GO/TiO2復(fù)合光催化材料連續(xù)回收利用，加磁后的材料相比未加磁的材料提高了15％，且隨著回收次數(shù)的增加兩種材料的回收率差別更大。說明加磁、負(fù)載對(duì)提高TiO2的光降解率有較大作用。
　　（4）GO/TiO2和磁性GO/TiO2復(fù)合材料光催化降解活性艷紅X-3B溶液的反應(yīng)與一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程相符，In(C0/C)與時(shí)間t有較好的線型關(guān)系。R2均大于0.94，加磁后的光催化劑反應(yīng)速率常數(shù)K值均