等離子體催化低溫脫除氮氧化物和苯的研究.pdf

1、氮氧化物和苯是常規(guī)方法難脫除的兩種有代表性的氣相污染物。本論文采用等離子體催化技術(shù)，分別開(kāi)展了“等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物”和“空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除”兩方面的研究，主要取得了如下結(jié)果：
　　 1.等離子體催化烴類低溫選擇還原氮氧化物
　　 (1)采用介質(zhì)阻擋放電與H-MOR催化劑“一段法”相結(jié)合，對(duì)乙炔選擇還原氮氧化物反應(yīng)進(jìn)行了考察。在低溫(100-200℃)和較寬的氧含量范圍(0-15％)

2、條件下，等離子體催化表現(xiàn)出了顯著的協(xié)同效應(yīng)。以0.05％NO/0.05％C2H2/10％O2/N2為原料氣、空速為12，000 h-1、輸入能量密度為125 J L-1條件下，100℃時(shí)單純等離子體、單純催化和等離子體催化體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.3％、11.6％和66.7％；200℃時(shí)上述三種體系中氮氧化物轉(zhuǎn)化率分別為3.8％、54，0％和91.4％。質(zhì)譜在線檢測(cè)反應(yīng)產(chǎn)物的結(jié)果表明，在單純催化體系中產(chǎn)生了大量的HCN副產(chǎn)物，而在等

3、離子體催化體系中基本沒(méi)有HCN副產(chǎn)物放出，這可能是因?yàn)榈入x子體催化體系生成的大量NO2和H2O可將HCN迅速消耗掉，從而顯著提高了氮氧化物的低溫活性。
　　 (2)質(zhì)譜研究結(jié)果表明，等離子體可促進(jìn)H-MOR催化劑上NOy(y≥2)物種的形成和乙炔的氧化。對(duì)經(jīng)NO/C2H2/O2三組分預(yù)處理后在H-MOR催化劑上形成的表面中間物種與NO、O2和NO+O2的反應(yīng)能力進(jìn)行了考察，結(jié)果表明：催化劑上形成的表面中間物種在NO與O2共存時(shí)對(duì)

4、NO具有較強(qiáng)的選擇還原性。
　　 2.空氣中低濃度苯的等離子體催化完全氧化脫除
　　 (1)采用循環(huán)的“存儲(chǔ).放電”(CSD)等離子體催化新方法，考察了多種催化劑在含有低濃度苯、相對(duì)濕度為50％的模擬空氣中對(duì)苯的吸附存儲(chǔ)和吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化性能。結(jié)果表明：Ag/HZSM-5(SiO2/Al2O3=360)催化劑在選擇吸附苯和對(duì)吸附態(tài)苯的等離子體催化完全氧化方面的性能均最佳；Ag/HZSM-5在濕氣流中的抗水性

5、主要?dú)w功于高硅載體HZSM-5的疏水性；銀促進(jìn)了吸附態(tài)苯完全氧化為CO2和H2O( CO2選擇性～100％)。催化劑的表征結(jié)果表明：銀含量增加，催化劑與苯之間的作用力增強(qiáng)，催化劑的碳平衡下降。
　　 (2)相同條件下，Ag/HZSM-5催化劑比HZSM-5催化劑吸附苯的穿透時(shí)間延長(zhǎng)了3倍。Ag/HZSM-5催化劑穿透時(shí)間的延長(zhǎng)，大大降低了等離子體催化法處理含低濃度苯污染氣體的能耗。在處理含有4.7 ppm苯、相對(duì)濕度為50％和流