介質(zhì)阻擋等離子體脫除煙氣污染物機理和方法研究.pdf

1、本文利用介質(zhì)阻擋等離子體技術(shù)對凈化脫除大氣污染中常見的有害氣體SO2、NO和HC以及大氣顆粒懸浮物PM進行了較為深入的研究。在實驗研究中，將低溫等離子體與促進有害物脫除的特定催化劑顆粒(又作為阻擋介質(zhì))相結(jié)合設(shè)計了介質(zhì)阻擋等離子體反應器及其實驗系統(tǒng)，針對模擬煙氣中的SO2和NO以及汽油發(fā)動機中的PM和HC進行了有效的脫除實驗。在理論研究部分，著重對介質(zhì)阻擋等離子體脫除模擬煙氣中SO2和NO的化學基元反應及參與反應的大量活性物質(zhì)進行了量子

2、化學計算研究。此外，還建立了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的化學反應模型，進行了化學反應計算并與實驗結(jié)果進行了比較。最后，從實驗結(jié)果和理論研究兩方面綜合考慮，設(shè)計了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的工業(yè)應用方案，建造了處理10000Nm3/h煙氣量的小型工業(yè)裝置。本課題的研究內(nèi)容及成果概括如下： 在第一章中對現(xiàn)有煙氣中污染物脫除技術(shù)進行了綜述，確定了將低溫等離子體技術(shù)中的介質(zhì)阻擋等離子體技術(shù)作為本文的研究手段。隨后從放電過程、性質(zhì)、特

3、點及發(fā)生的化學反應等方面介紹了介質(zhì)阻擋等離子體處理煙氣污染物的基本原理。最后回顧了該項技術(shù)在國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。 第二章中首先進行了低溫等離子體結(jié)合吸附催化劑的吸附作用對SO2進行脫除實驗的研究。研究對象為模擬煙氣N2、O2、SO2和CO2的混合氣體，采用的吸附催化劑為顆粒狀5A分子篩和絲光沸石。實驗研究了等離子體和吸附催化劑共同作用下的SO2低溫吸附、等離子體脫附的規(guī)律，并進一步對等離子體-吸附間歇脫除SO2進行了研究。此外，根

4、據(jù)實驗結(jié)果提出了簡單的等離子體-吸附作用脫除SO2的化學和物理模型，將計算曲線和實驗曲線進行了對比。在本章的另一部分紹了等離子體結(jié)合催化劑的催化效應聯(lián)合脫除NOx的實驗研究。結(jié)合實際應用中的催化劑試樣，對等離子體-催化吸附NO的實驗進行了大量的工作。搭建了等離子體-催化吸附NO的實驗裝置平臺，對11種自制催化劑樣品進行了NO脫除率的篩選實驗。根據(jù)篩選實驗結(jié)果，進一步的對15種自制催化劑樣品進行了NO脫除的長效性實驗。綜合考慮認為，以氫型

5、絲光沸石和氧化鋁為載體，添加了Cu2+、Cr3+和稀土等元素，采用簡單穩(wěn)定的機械混合方法制備的催化劑樣品具有潛在的實用價值。 第三章引入量子化學理論，計算對象選取等離子體脫硫、脫硝實驗中涉及的配氣組分SO2、NO、O2、N2、CO2以及H2O，還選取了等離子體脫除汽油發(fā)動機尾氣實驗中研究對象HC的組分之一CH4。這幾種配氣組分在等離子作用下會進行分解附著、離解、直接電離、三體附著等類型的等離子體化學反應。針對每一種配氣組分的具體

6、化學反應，利用Hyperchem軟件采用從頭算法(ABinitio)對化學反應中的反應物和生成物的物理參數(shù)進行了計算，并將計算所得的各物質(zhì)的MP2級總能進行數(shù)據(jù)處理，得到各等離子體化學反應的活化能。 第四章介紹了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的實驗及模型模擬。首先，對介質(zhì)阻擋等離子體反應器中產(chǎn)生的電子數(shù)量做了一個相對簡單的模型預估。其次，利用上一章所得的結(jié)果，對脫硫脫硝反應中涉及的初始反應氣體的各類型等離子反應速率進行了理論計算。

7、隨后，建立了整個反應體系的模型，對不同工況下的等離子反應進行了計算，并與實驗結(jié)果進行了比較。 根據(jù)上述的實驗和理論研究成果，在第五章中設(shè)計了介質(zhì)阻擋等離子體脫硫脫硝反應器和該技術(shù)的工業(yè)應用方案?；趯嶒炇业难芯砍晒瑪M定出一種以低溫等離子體技術(shù)為主，結(jié)合吸附催化劑，使SO2和NOx分別按照氧化反應途徑和還原反應途徑進行的吸附-低溫等離子體同步脫硫脫硝裝置及其方法。 第六章的研究內(nèi)容是以汽油發(fā)動機排放出的污染物為研究對象，

8、對污染物中的PM和HC進行了介質(zhì)阻擋等離子體脫除的實驗研究。實驗中采用線-板式等離子體反應器，將部分處理的尾氣通入其中，研究了注入反應器中的能量密度、尾氣流量、反應環(huán)境溫度和添加催化劑這幾種因素與PM和HC脫除率的關(guān)系。實驗結(jié)果顯示，PM和HC脫除率隨注入反應器的能量密度的升高而增加，但是當達到某一極值后脫除率反而開始下降：隨著尾氣流量的增加，PM和HC脫除率下降；反應環(huán)境溫度越高，PM和HC的脫除率也越高；在反應器中填充Cu-ZSM-