介質阻擋放電等離子體固體燃料液化及相變機理研究.pdf

1、全球變暖、能源危機和環(huán)境污染等問題是近年來世界各國研究和關注的熱點，改變能源利用方式，大力發(fā)展清潔能源是解決問題的重要途徑。在新能源未被大規(guī)模地開發(fā)使用之前，固體燃料液化是緩解一次能源資源結構與消費結構矛盾，實現能源可持續(xù)發(fā)展的一項可行、有效的技術途徑。鑒于等離子體技術的廣泛應用和等離子體獨特的化學活性和高反應性，可以使許多傳統方法不易或不可能實現的化學反應變?yōu)榭赡?，本文將目光瞄準在等離子體固體燃料的液化上。其基本思路是采用介質阻擋放電

2、(DBD)等離子體方法，進行以煤和生物質為代表的固體燃料液化的研究。在氣、液、固三相共存條件下，電子碰撞引發(fā)的化學反應是整個介質阻擋放電反應的基礎。在外電場的作用下，自由電子受電場加速而獲得動能，隨之同其它分子碰撞并在碰撞中產生大量離子、原子、分子、自由基團等活性粒子，在大量氫離子存在的環(huán)境中實現加氫液化。這種方法打破傳統的液化思路，開創(chuàng)了DBD等離子體應用和固體燃料液化的先河。該項研究極富創(chuàng)造性，相關應用鮮見報道，是今后研究開發(fā)的方向

3、之一。
　　 本文在參考國內外主要液化技術及等離子體技術的基礎上，設計了介質阻擋放電等離子體固體燃料液化實驗裝置，并進行了大量的實驗和研究。考慮到實驗原料來源的廣泛性和復雜性，實驗以煤和生物質作為固體燃料的代表，以水、酒精、四氫萘作為供氫溶劑，展開相關實驗。在常壓、室溫條件下，將液、固混合物按一定的配比加入反應器進行實驗。在短時間內可見反應物溫度升高、體積膨脹、顏色變深，放電劇烈等現象發(fā)生。實驗產物經過濾、分餾等處理，可以確定轉

4、化率在10％左右，證明DBD等離子體固體燃料液化實驗裝置高效、可靠。實驗系統借助數字存儲示波器、高速CCD、紅外CCD、光譜議、石油產品分餾儀等設備實現對實驗的測量、記錄與分析。不同工況下的DBD等離子體固體燃料液化實驗表明，固體燃料粒徑越小，溶劑的供氫能力越強、放電電壓越高越有利于DBD等離子體液化反應。同時，合理地選擇適合DBD等離子體反應的原料和催化劑以及設計最優(yōu)液化條件，可以大大強化液化反應。相關實驗研究為探索一條適合DBD等離

5、子體固體燃料液化工藝路線提供依據。
　　 深刻認識和了解DBD等離子體固體燃料液化機理對于改進液化工藝、提高轉化效率具有重要的意義。由于相關研究很少，理論基礎薄弱，所以，為了揭示DBD等離子體三相介質作用機理，本文結合實驗現象，分別以氣—液、氣—固、氣—氣三相介質相互作用為核心，展開相關討論。
　　 對于DBD等離子體氣—液相轉化機理分析，從經典熱力學理論出發(fā)，應用電學和流體力學原理對電場中液體的壓強分布進行理論分析，建

6、立DBD液體氣化模型，得出在一定電場條件下，液體壓強變化是造成DBD液體氣化的重要因素，同時，液體的介電常數ε、電壓V、電場強度E、電極間距離R以及電場分布的均勻性對DBD液體氣化的發(fā)生起到至關重要的作用。相關結論為多介質條件下的DBD實際應用提供理論依據。
　　 對于DBD等離子體氣—固相作用機理分析，在前面已建立的液體氣化模型基礎上，從等離子體鞘層的特性分析著手，采用流體動力學方法，通過對一維鞘層的時空演化過程進行數值模擬，

7、獲得氣—固相介質間相互作用的等離子體鞘層中離子速度、離子濃度、電子濃度、電位等參數的分布特性。數值模擬結果顯示，在一定的電壓下，粒子的速度是一定的，放電電壓越高，粒子的速度越大，對應的能量越高。與固體燃料液化實驗相對比，實驗裝置可以提供氣液固三相狀態(tài)轉變所需要的能量，宏觀現象與鞘層數值分析結論一致，證明分析方法的可靠性。從等離子體鞘層的特性分析可知，不同的放電電壓對應著不同的粒子速度或能量。如果能夠理清不同介質在不同電壓下的粒子能量特點

8、，本文就可以按照反應的能量需求，通過控制放電電壓來控制反應的進程，定制反應產物。等離子體鞘層的特性分析為DBD條件下的氣—固相物質形態(tài)轉化作用架起了橋梁，是分析DBD多相介質作用機理的一種有效的可能途徑。
　　 對于DBD等離子體氣—氣相作用機理分析，同樣在液體氣化模型基礎上，依據氣體放電理論和分子運動論，通過分析介質阻擋放電條件下的電子能量，并與燃料液化反應中氣、液、固三相物質的離解能對比，證明該電子能量足可以使其中較弱的化學

9、鍵斷裂，產生活性粒子，實現大量氫離子存在環(huán)境中的加氫液化。從DBD固體燃料液化實驗的反應特性、電場強度、電場頻率和光譜分析等角度出發(fā)，可以驗證理論分析的正確性和可靠性。另外，本文還從分子碰撞觀點出發(fā)，針對固態(tài)燃料液化反應氣相系統中主要氣體在等離子體系統中的多種離解反應，通過對Boltzmann方程數值求解，得出各氣體反應速率常數隨電子溫度的變化曲線。借助不同離解反應速率常數的對比，可以判斷反應產生的活性粒子情況和反應的進程。將計算得到的