19127.mcm41及沸石微反應(yīng)器中1茚酮的合成研究

1、MCM41及沸石微反應(yīng)器中1茚酮的合成研究重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文（學(xué)術(shù)學(xué)位）學(xué)生姓名：劉琦指導(dǎo)教師：肖尚友副教授專業(yè)：藥物化學(xué)學(xué)科門類：理學(xué)重慶大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院二O一五年五月重慶大學(xué)碩士學(xué)位論文中文摘要I摘要自從1987年超分子化學(xué)概念的提出，超分子化學(xué)就得到了廣泛的關(guān)注，微反應(yīng)器是超分子化學(xué)重要研究內(nèi)容之一。近年來微反應(yīng)器因?yàn)槠鋵τ袡C(jī)合成反應(yīng)具有較高的催化活性及擇型催化等特性被應(yīng)用到合成方法學(xué)研究當(dāng)中，常使用的的微反應(yīng)器主要有：環(huán)狀配體

2、化合物空穴、分子聚集體、多孔固體。介孔分子篩是多孔固體分子反應(yīng)器的一種，由于它具有均勻的孔徑、大比表面積、易于摻雜的骨架結(jié)構(gòu)的等優(yōu)勢，在催化、篩分、吸附等領(lǐng)域的應(yīng)用不斷被拓寬，且相較于傳統(tǒng)催化劑它具有后處理簡單可循環(huán)使用等特點(diǎn)，基于此，本文利用介孔材料作微反應(yīng)器催化合成1茚酮。論文的第一部分探索了沸石分子篩內(nèi)1茚酮的合成（Scheme1），以往傳統(tǒng)的方法是將沸石分子篩或改性的沸石分子篩作為催化劑，在有機(jī)溶劑中合成1茚酮，該方法反應(yīng)時(shí)間長

3、且反應(yīng)條件苛刻，后處理復(fù)雜，產(chǎn)率低，而且為了增加反應(yīng)活性一般是以1苯基2丙烯基1酮為原料。本實(shí)驗(yàn)采用3苯基丙酸為反應(yīng)原料，沸石分子篩為反應(yīng)器，考察反應(yīng)溫度、時(shí)間、反應(yīng)容器及洗脫劑對反應(yīng)的影響，對反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化，初步探討了沸石分子篩反應(yīng)器內(nèi)3苯丙酸的合成機(jī)理。發(fā)現(xiàn)以石油醚為組裝溶劑，反應(yīng)溫度為200℃，反應(yīng)時(shí)間為6h，甲醇為洗脫劑，產(chǎn)率為71.3%，相較于傳統(tǒng)方法，將沸石分子篩作為微反應(yīng)器可以提高反應(yīng)產(chǎn)率，縮短反應(yīng)時(shí)間，沸石分子篩活性

4、中心為質(zhì)子酸中心，沸石上進(jìn)行的?；磻?yīng)機(jī)理為親電取代機(jī)理。Scheme1論文的第二部分主要考察3苯丙酸在3.7nm的MCM41為反應(yīng)器中的反應(yīng)規(guī)律，首先在微波輻射條件下，以1，3，5三甲基苯為擴(kuò)孔劑，合成3.7nm的MCM41再通過XRD衍射、氮吸附脫附對MCM41進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征，發(fā)現(xiàn)合成的MCM41具有MCM41特征吸收峰、孔徑分布均勻、孔道規(guī)則且呈六方介孔結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，其次同樣對反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化，同樣采用石油醚為組裝溶劑，甲醇為洗脫劑