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1、LiNi0.8Co0.2O2層狀化合物具有比容量高、成本低、污染小等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是極具潛力的鋰離子二次電池正極材料。但是LiNi0.8Co0.2O2的電化學(xué)性能還不夠理想。實(shí)驗(yàn)表明,對(duì)LiNi0.8Co0.2O2進(jìn)行摻雜改性和表面修飾可以進(jìn)一步改善其電化學(xué)性能。 本文綜述了鋰離子二次電池和其正極材料的發(fā)展現(xiàn)狀,對(duì)LiNi0.8Co0.2O2的制備工藝進(jìn)行了探索;采用共沉淀法合成了前驅(qū)體Ni0.8Co0.2(OH)2,再將其與Li
2、OH·H2O混勻、高溫?zé)Y(jié),制備出鋰離子二次電池正極材料LiNi0.8Co0.2O2。對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征、對(duì)其電化學(xué)性能等進(jìn)行了測(cè)試;重點(diǎn)對(duì)LiNi0.8Co0.2O2的摻雜改性或表面修飾改性材料的制備工藝與其電化學(xué)性能的關(guān)系進(jìn)行了研究。 同時(shí),采用密度泛函理論對(duì)LiNiO2和LiNi0.5Co0.5O2的嵌鋰特性、電子自旋密度、態(tài)密度和化學(xué)鍵的鍵長(zhǎng)等進(jìn)行了計(jì)算。結(jié)果表明:LiNiO2中部分Ni被Co取代后,電池的放電平
3、臺(tái)有所提高;充放電循環(huán)過程中,材料的晶格畸變(Jahn-teller效應(yīng))明顯減小,循環(huán)性能明顯提高,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)完全一致。密度泛函理論計(jì)算為摻雜改性可以提高鎳酸鋰的電化學(xué)性能提供了理論依據(jù)。在此基礎(chǔ)上,對(duì)LiNi1-xCoxO2進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。結(jié)果表明:LiNi1-xCoxO2中LiNi0.8Co0.2O2的綜合性能最好。對(duì)LiNi0.8Co0.2O2進(jìn)行了摻雜改性和表面修飾等實(shí)驗(yàn)研究,分析了不同工藝條件對(duì)材料的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的
4、影響,總結(jié)出優(yōu)化的前驅(qū)體合成工藝;根據(jù)熱重分析(TG)確定了產(chǎn)物的燒結(jié)制備工藝,由等離子發(fā)射光譜(OES)分析確定產(chǎn)物組成,用X射線衍射(XRD)分析了產(chǎn)物的微觀結(jié)構(gòu),用掃描電鏡(SEM)觀察了材料的微觀形貌,用恒流充放電測(cè)試方法研究了材料的比容量和循環(huán)性能。 研究表明,用共沉淀法可以制備層狀結(jié)構(gòu)良好、電化學(xué)性能優(yōu)越的摻雜或表面修飾LiNi0.8Co0.2O2正極材料。對(duì)摻雜改性LiNi0.8Co0.2O2的XRD分析和其充放電
5、循環(huán)性能測(cè)試結(jié)果顯示:不同元素的摻雜對(duì)材料電化學(xué)性能的影響不盡相同。Mn摻雜LiNi0.8Co0.2O2循環(huán)性能沒有得到改善,而且材料的放電比容量下降較大;Al摻雜LiNi0.8Co0.2O2的放電比容量雖有所下降,但是其循環(huán)性能略有改善;而Zn摻雜LiNi0.8Co0.2O2的放電比容量和循環(huán)性能都有明顯提高。以LiNi0.8Co0.2O2和LiNi0.78Zn0.02Co0.2O2為例,其首次放電比容量分別為183mAh·g-1-Ⅰ
6、-和200mAh·g-1(0.5C,3.0~4.2V,vs.Li+/Li),第50次放電比容量分別為168mAh·g-1和190mAh·g-1。Mg摻雜也提高了LiNi0.8Co0.2O2的綜合電化學(xué)性能,LiNi0.78Mg0.02Co0.2O2的首次放電比容量為190mAh·g-1,50次循環(huán)以后放電比容量為179mAh·g-1,160次循環(huán)以后放電比容量仍有155mAh·g-1。 選擇LiCoO2、Al2O3和MgO等對(duì)L
7、iNi0.8Co0.2O2進(jìn)行表面修飾后,材料的首次放電比容量略有下降,但材料的循環(huán)性能均有所提高。LiNi0.8Co0.2O2以及在LiNi0.8Co0.2O2的表面包覆LiCoO2、Al2O3和MgO材料的首次放電比容量分別為190mAh·g-1、188mAh·g-1、185mAg·g-1和184mAh·g-1(0.1C,3.0~4.2V,vs.Li+/Li)。60次循環(huán)以后放電比容量分別保持在176mAh·g-1、178mAh·g
8、-1、175mAh·g-1和172mAh·g-1以上。第60循環(huán)的比容量與第一循環(huán)放電比容量的比值分別為0.922、0.948、0.948、和0.937,表面包覆提高了材料的循環(huán)性能。 對(duì)LiNi0.8Co0.2O2同時(shí)進(jìn)行摻雜和表面修飾可以得到電化學(xué)性能優(yōu)良的正極材料。LiCoO2包覆LiNi0.78Zn0.02Co0.2O2的首次和第160次放電比容量分別達(dá)到200mAh·g-1和180mAh·g-1(0.1C,3.0~4.
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