基于氮化鈦上的銥鉭混合氧化物催化劑電催化性能的研究.pdf

1、首次利用熱分解法制備了以TiN為載體的IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層和粉體電催化劑，采用電化學(xué)測試技術(shù)和物性分析研究了其析氧、析氫電催化性能以及結(jié)構(gòu)，比較了TiN基體和Ti基體的析氧涂層陽極的電催化活性和壽命，初步研究了以納米Tin粉體為載體的IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>粉體催化劑擔載Pt用于SPE(Solid Polymer Electrolytes)電解水和燃料電池的電催化活性。得到一些令人滿意的結(jié)論：

2、 TiN基IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層電極作為析氧陽極： (1)XRD分析表明：420℃～540℃下制備得到的TiN基IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層電極存在著TiN膜，但在560℃下TiN發(fā)生了熱分解。 (2)電化學(xué)阻抗譜證實TiN基IRO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層電極具有多層電化學(xué)結(jié)構(gòu)和多孔性結(jié)構(gòu)。 (3)SEM照片觀察發(fā)現(xiàn)，隨著制備溫度的降低，該涂層電極的裂紋增多，多孔性

3、結(jié)構(gòu)更加明顯，EIS擬合參數(shù)Q<,l>、R<,ct>隨制備溫度下降的變化規(guī)律也證實了電極的多孔性程度升高，電極反應(yīng)電阻減小，電催化活性增大。陽極極化曲線測試發(fā)現(xiàn)，隨著制備溫度的降低，該涂層電極的析氧電催化活性越高，循環(huán)伏安電量的變化情況驗證了該電極的析氧活性點得到更大程度地提高。在420℃～560℃的制各溫度范圍內(nèi)，420℃析氧電流密度最高，高于文獻報道的傳統(tǒng)Ti基IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層陽極的析氧電流密度。

4、對460℃下制備的涂層陽極進行了強化壽命實驗，發(fā)現(xiàn)該種涂層陽極使用壽命高于傳統(tǒng)的Ti基陽極，表明TiN作為此類催化電極的載體是可行的。 TiN基IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層電極作為析氫陰極： XRD分析表明在420℃～540℃下采用熱分解的方法制備以TiN為載體的IrO<,2>+Ta<,2>O<,5>涂層電極是可行的。SEM照片觀察發(fā)現(xiàn)，隨著制備溫度的降低，該涂層電極的裂紋增多，多孔性結(jié)構(gòu)更加明顯，這驗證了

5、極化曲線測試的結(jié)果，隨著制備溫度的降低，該涂層電極的析氫電催化活性越高，420℃制備的涂層具有最優(yōu)的電催化活性。涂層電極的析氫反應(yīng)電極電位為-0.26 V，低析氫過電位下的Tafel斜率為-40 mVdec<'-1>。循環(huán)極化曲線的測試結(jié)果表明，涂層電極經(jīng)過了高析氫過電位區(qū)后，由于氧化物表面吸附了大量的氫原子，或者氫原子滲入到氧化物結(jié)構(gòu)中，其完全抑制了氧的陰極還原反應(yīng)的發(fā)生。至此，初步認為TiN作為此類催化電極的載體是可行的。

6、 TiN為載體的粉體催化劑用于電解水和燃料電池： XRD的測試結(jié)果表明納米TiN粉體發(fā)生了強烈的氧化反應(yīng)，表面催化劑由于TiO<,2>的摻雜形成了IrO<,2>—Ta<,2>O<,5>-TiO<,2>，而基體則可能被氧化成為TiO<,x>N<,y>.TEM測試結(jié)果表明，IO<,2>-Ta<,2>O<,5>/TiN納米粉體的顆粒尺度為2onm～30nm左右，通過熱分解的制備方法可以使ItO<,2>—Ta<,2>O<,5>充分附著在