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1、為了實(shí)現(xiàn)質(zhì)子交換膜燃料電池的商業(yè)化,降低使用成本,非貴金屬電催化劑的研究成為了國(guó)內(nèi)外研究的焦點(diǎn),同時(shí)也取得了非常大的進(jìn)展。
本文通過溶膠凝膠法合成了La0.7Sr0.3MnO3鈣鈦礦納米材料,研究了La0.7Sr0.3MnO3鈣鈦礦納米材料在NH3氣氛中的穩(wěn)定性。結(jié)果表明La0.7Sr0.3MnO3鈣鈦礦經(jīng)過NH3氣氛熱處理后并不是發(fā)生了氮化,而是破壞原有的純氧化物相,發(fā)生分解,且所得到的主要物相可能為SrMnO2.694,M
2、nO1-xNx,(La0.7Sr0.3)2MnO4-δNδ(0≤δ<4)。而且La0.7Sr0.3MnO3在NH3氣氛下發(fā)生熱分解后,其電化學(xué)性能也會(huì)出現(xiàn)明顯地下降。
為此,本文選擇對(duì)NH3氣氛較穩(wěn)定的La2Zr2O7燒綠石,并通過溶膠凝膠聯(lián)合氨解法成功地合成出了N摻雜La2Zr2O7化合物。XRD結(jié)果表明N摻雜La2Zr2O7化合物并沒有轉(zhuǎn)化為實(shí)驗(yàn)所期望的鈣鈦礦型結(jié)構(gòu),而是保持了原始氧化物的燒綠石型結(jié)構(gòu)。其中摻雜 N的含量約
3、為0.92at.%,換算成化學(xué)計(jì)量式約為L(zhǎng)a2Zr2O6.85N0.15。N摻雜La2Zr2O7化合物的電化學(xué)性能相較于純的La2Zr2O7氧化物有所提高,起始電位相比于標(biāo)準(zhǔn)氫電極達(dá)到了0.902V,電化學(xué)穩(wěn)定性也得到了一定的提高。態(tài)密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明,LaZrN2O晶體的能帶間隙值為1.812 eV,比文獻(xiàn)中La2Zr2O7氧化物的能帶間隙值小,說明摻雜氮之后, La2Zr2O7氧化物的能帶間隙會(huì)得到降低,這也許是其氧
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