納米尺度固液界面氣體的富集.pdf

1、固液界面的研究，因其在生物學和膠體與界面科學中的重要性一直是國內外科學界研究的熱點。納米尺度下氣體在固液界面的富集會對許多學科特別是表面和界面科學、納米科技和生物學產生重要的影響。但在理論和實驗中仍然存在著很大爭議。一方面，理論上還無法解釋納米氣泡的長期穩(wěn)定存在。另一方面，一些實驗中由于表面疏水化的不可控性和氣體來源的復雜性，容易導致實驗結果的不可重復性或引起實驗假象。本論文主要采用可控地產生單一氣體的方法和原子力顯微鏡(AFM)觀測相

2、結合的體系來驗證納米氣泡的真實存在，并進一步研究這些氣體在固液界面上的富集狀態(tài)、形成條件、穩(wěn)定機制和基本性質。
　　 首先，利用電化學方法在原子級平整的疏水高序熱解石墨(HOPG)電極表面上可控地產生了納米級的氫氣氣泡。實驗發(fā)現，納米氣泡的產生需要一個大約-1.2 V的臨界電壓。納米氣泡的大小和數量受控于所加的電解電壓和反應時間：電壓越高，產生的納米氣泡的數量越多、氣泡越?。环磻獣r間越長，納米氣泡數量越多或氣泡越大。在恒定的電壓

3、下，隨著反應時間的增長，納米氣泡經歷從無到產生、變多和消失的過程。其次，基于對納米氣泡基本性質的掌握和分子動力學模擬結果，提出了納米氣泡的長期穩(wěn)定的原因可能來源于它的高的內部密度。計算結果表明高密度的納米氣泡的壽命可以達到實驗可觀測的時間范圍。利用納米氣泡具有高密度原理有望發(fā)展為一種新的常溫常壓儲氫的方法。另外，研究了溫度變化導致過量氣體在固液界面上富集情況。結果發(fā)現在水和酸溶液中氣體可以以雙層和三層結構存在，這些氣層結構的高度從低到高

4、依次分布。借助于AFM針尖的作用或放置一段時間，納米氣層就會進一步轉化為納米氣泡。最后，計算了納米氣泡重要的物理量：接觸角。得到了重要的實驗結果：在親水的云母表面上納米氣泡的接觸角比疏水HOPG表面上的納米氣泡的接觸角小得多；納米氣泡的接觸角隨著它們高度的增加而變??；氫氣納米氣泡的接觸角與空氣納米氣泡的接觸角相比，在氣泡高度較低的情況下它們的接觸角沒有明顯不同，但當高度繼續(xù)變高，氫氣納米氣泡的接觸角略高于空氣納米氣泡的接觸角；納米尺度的