抗硫中毒液體烴燃料水蒸氣重整制氫Pt-CeGdO催化劑的制備、表征和性能研究.pdf

1、本文以具有螢石結(jié)構(gòu)的Ce<,0.8>Gd<,0.2>O<,1.9>復(fù)合氧化物為載體，利用初濕浸潤(rùn)法制備了負(fù)載型的Pt催化劑。以噻吩為硫源，異辛烷水蒸氣重整為模型反應(yīng)，考察了焙燒溫度和制備方法對(duì)催化劑抗硫中毒性能的影響。利用原位紅外漫反射技術(shù)對(duì)抗硫中毒Pt/Ce<,0.8>Gd<,0.2>O<,1.9>催化劑和易硫中毒Pt/Al<,2>O<,3>催化劑上CO吸附及與噻吩/H<,2>S共吸附進(jìn)行了比較研究，結(jié)合催化劑H<,2>-TPR表征，

2、探討了催化劑具有高抗硫中毒性能的本質(zhì)，并對(duì)反應(yīng)條件下噻吩硫的轉(zhuǎn)化機(jī)理進(jìn)行了初步研究。 焙燒溫度對(duì)催化劑抗硫中毒性能起著關(guān)鍵性作用。800℃焙燒的催化劑具有良好的抗硫中毒性能。600℃焙燒的催化劑由于較差的熱穩(wěn)定性和部分硫中毒共同導(dǎo)致其抗硫中毒性能較差。制備方法對(duì)催化劑抗硫中毒性能影響的結(jié)果表明，以檸檬酸溶膠．凝膠法、草酸共沉淀法和六亞甲基四胺共沉法制備載體的催化劑均具有良好的抗硫中毒性能。以檸檬酸溶膠．凝膠法制備載體的催化劑表現(xiàn)

3、出最好的抗硫中毒性能。以共沉淀法制備載體的催化劑由于熱穩(wěn)定性較差以及Pt與CGO載體之間的相互作用較弱共同導(dǎo)致其抗硫中毒性能較低。 催化劑H<,2>-TPR表征結(jié)果表明，Pt與CGO載體之間的強(qiáng)相互作用是催化劑具有高抗硫中毒性能的本質(zhì)。以檸檬酸溶膠．凝膠法制備載體的催化劑800℃焙燒使得Pt與CGO載體之間的相互作用最強(qiáng)，同時(shí)使催化劑具有良好的熱穩(wěn)定性，這是導(dǎo)致其具有抗硫中毒性能并且抗硫作用持久的根本原因。CO吸附-原位紅外漫反