多壁碳納米管-八羥基喹啉基金屬配合物的催化性能研究.pdf

1、氧化反應(yīng)是有機(jī)合成領(lǐng)域中一個(gè)及其重要的反應(yīng)。過(guò)氧化氫作為氧化劑參與反應(yīng)，具有經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的優(yōu)點(diǎn)，符合“綠色化學(xué)”的理念，但催化劑的開(kāi)發(fā)和使用是一重要研究課題。碳納米管因其獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)和電子、化學(xué)特性而引起了人們極為廣泛的關(guān)注，在復(fù)合材料、儲(chǔ)氫材料和場(chǎng)發(fā)射材料等方面取得了廣泛的應(yīng)用，在催化領(lǐng)域的應(yīng)用是近期碳材料研究的熱門課題之一。八羥基喹啉基金屬配合物是一類重要的發(fā)光物質(zhì)，但對(duì)其催化性能的研究較少。因此研究碳納米管、八羥基喹啉基金屬配合物

2、及它們的復(fù)合物的催化性質(zhì)，對(duì)于研制和開(kāi)發(fā)新型催化劑并實(shí)現(xiàn)催化劑的回收，以及拓展八羥基喹啉基金屬配合物的應(yīng)用范圍都具有非常重要的意義。本論文旨在合成不同的八羥基喹啉基金屬配合物，并嘗試將其負(fù)載于碳納米管的表面；研究碳納米管、八羥基喹啉基金屬配合物及其復(fù)合產(chǎn)物的催化性質(zhì)，為開(kāi)發(fā)新型催化劑及拓展其應(yīng)用范圍積累數(shù)據(jù)。
　　1.用羧化多壁碳納米管催化苯胺及對(duì)氯苯胺的過(guò)氧化氫氧化反應(yīng)，采用UV-Vis和HPLC監(jiān)測(cè)反應(yīng)進(jìn)程，產(chǎn)物經(jīng)GC-MS進(jìn)

3、行定性分析。結(jié)果表明，在羧化多壁碳納米管催化下，苯胺及對(duì)氯苯胺均發(fā)生了氧化偶聯(lián)反應(yīng)，吸電子的取代基使反應(yīng)活性降低。
　　2.嘗試在多壁碳納米管的表面負(fù)載八羥基喹啉基金屬配合物，發(fā)現(xiàn)只有八羥基喹啉鐵能夠與多壁碳納米管形成復(fù)合材料，產(chǎn)物經(jīng)XRD、IR、TEM、HRTEM等表征和熒光性質(zhì)測(cè)試。研究了不同的反應(yīng)條件對(duì)負(fù)載效果的影響，為合成其它碳納米管基復(fù)合材料奠定基礎(chǔ)。研究復(fù)合材料的光學(xué)性質(zhì)，探索其結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系，這對(duì)于探討碳納米管的復(fù)

4、合材料在光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用有潛在的意義。
　　3.以過(guò)氧化氫為氧化劑，以多壁碳納米管、八羥基喹啉鐵及其多壁碳納米管的負(fù)載產(chǎn)物為催化劑，催化苯酚羥基化反應(yīng)，采用高效液相色譜法檢測(cè)反應(yīng)的進(jìn)程，比較了各種催化劑的催化性能，考察了各種因素對(duì)反應(yīng)的影響。發(fā)現(xiàn)多壁碳納米管、八羥基喹啉鐵及其多壁碳納米管的負(fù)載產(chǎn)物都具有催化作用，后兩者的催化活性非常接近，且明顯高于僅用多壁碳納米管。表明負(fù)載產(chǎn)物中八羥基喹啉鐵起重要的催化作用，鐵離子是催化反應(yīng)的活性中