量子順電體中的摻雜效應(yīng)及外場(chǎng)調(diào)控.pdf

1、量子順電體是一類和通常鐵電體有所不同的十分有趣的電介質(zhì)。量子順電體的介電常數(shù)在低溫時(shí)呈現(xiàn)類似于居里一外斯定律的行為，即顯示出將要發(fā)生鐵電相變的征兆，類似于通常的鐵電材料，但直至絕對(duì)零度附近都不發(fā)生鐵電相變；從軟模的角度看，量子順電體具有極性生模，但在整個(gè)溫度范圍內(nèi)都不發(fā)生軟模凍結(jié)。這一現(xiàn)象可以被解釋為量子漲落使順電相穩(wěn)定，而使鐵電相完全被抑制。量子順電體有和鐵電體相似的晶體結(jié)構(gòu)，大部分屬于ABO<,3>鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，所以應(yīng)力和摻雜易使之成

2、為鐵電體。易于由外界條件引發(fā)鐵電性是量子順電體的本質(zhì)特征之一。 最近對(duì)磁性鐵電體的研究再一次激發(fā)了人們對(duì)磁電效應(yīng)的研究。磁電效應(yīng)是指電場(chǎng)感應(yīng)磁矩效應(yīng)和磁場(chǎng)感應(yīng)電矩效應(yīng)。早期對(duì)磁電效應(yīng)的研究工作主要集中在磁電體的磁性系統(tǒng)對(duì)外場(chǎng)的響應(yīng)，理論上忽略了本征鐵電有序和磁有序的耦合，而另一類具有磁電效應(yīng)的材料是鐵電磁體，由于系統(tǒng)同時(shí)存在自發(fā)極化和自發(fā)磁化，兩者之間的耦合使系統(tǒng)具有本征的磁電效應(yīng)。 本文首先介紹了研究鐵電體，量子順電體

3、和反鐵磁體的一些理論方法。經(jīng)典的朗道理論是研究鐵電材料的有效方法，但是它無(wú)法用于解釋量子順電體中的量子漲落和介電常數(shù)的低溫飽和現(xiàn)象。因此我們一方面改進(jìn)了Barret的理論模型，通過(guò)簡(jiǎn)諧振動(dòng)的二次量子化表示形式討論了量子順電體中晶格位移的量子漲落，并同時(shí)運(yùn)用軟模理論研究了量子順電體中的軟模頻率和介電常數(shù)，得到了與Barret公式一致的介電極化率表達(dá)式。另一方面，橫場(chǎng)伊辛模型也是一種研究鐵電材料的有效方法，可以將偶極相互作用和量子效應(yīng)放在統(tǒng)

4、一的理論框架下進(jìn)行考慮，我們發(fā)現(xiàn)由橫場(chǎng)伊辛模型得到的介電極化率結(jié)果和二次量子化方法+軟模理論得到的結(jié)果完全一致，說(shuō)明完全可以將橫場(chǎng)伊辛模型用于對(duì)量子順電體和鐵電體介電極化率和軟模行為的研究中。關(guān)于量子順電體的摻雜效應(yīng)，本文選擇了BaSr<,1-x>TiO<,3>和Ba<,x>Eu<,1-x>TiO<,3>作為研究對(duì)象，純的SrTiO<,3>只是量子順電體，而純的EuTiO<,3>同時(shí)具備量子順電體和反鐵磁體的性質(zhì)。 由于B

5、aTiO<,3>和SrTiO<,3>系統(tǒng)均可以用橫場(chǎng)伊辛模型來(lái)描述，這為能在統(tǒng)一的理論框架下處理?yè)诫s的情形提供了便利。本文在橫場(chǎng)伊辛模型的理論框架下，結(jié)合考慮了由雜質(zhì)導(dǎo)致的鐵電畸變和晶胞體積效應(yīng)，闡述了Ba<,x>Sr<,1-x>TiO<,3>中在整個(gè)濃度范圍內(nèi)的軟模頻率，介電常數(shù)和熱電系數(shù)，并且討論了這些性質(zhì)在不同外電場(chǎng)下的行為，從而揭示了各種濃度Ba<,X>Sr<,l-x>TiO<,3>的相變性質(zhì)和其中的量子效應(yīng)。我們得到的軟模頻率

6、，介電常數(shù)和相變溫度的理論結(jié)果很好地再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果。標(biāo)度理論是另一種分析鐵電體在電場(chǎng)作用下介電行為的有效方法，我們發(fā)現(xiàn)，通過(guò)橫場(chǎng)伊辛模型得到的介電極化率結(jié)果可以很好地用標(biāo)度理論的公式來(lái)擬合，從而得到不同摻雜濃度下的各種臨界指數(shù)，而這些濃度相關(guān)的臨界指數(shù)可以直觀地呈現(xiàn)量子效應(yīng)。因此本文中所運(yùn)用的理論方法給我們分析鐵電材料提供了另一種有效的方法，可以使我們更直接和深入地理解Ba<，x>Sr<,l-x>TiO<,3>以及類似的鐵電材料的相變性

7、質(zhì)和量子效應(yīng)。本文通過(guò)數(shù)值計(jì)算將Ba<,X>Sr<,l-X>TiO<,3>的整個(gè)濃度范圍劃分為四個(gè)部分：(i)量子順電區(qū)域O≤x≤xc=O.0096，在此范圍內(nèi)，很強(qiáng)的量子效應(yīng)決定了系統(tǒng)在極低的溫度下都不發(fā)生鐵電相變，保持順電體的性質(zhì)；(ii)量子鐵電區(qū)域X<,C>=270(x一

8、X<,C>)i1；(iii)o．1≤x<0.57的經(jīng)典鐵電區(qū)域，在此范圍內(nèi)量子效應(yīng)完全被掩蓋，鐵電相變?yōu)槎?jí)相變；(iV)0.57≤x≤1的經(jīng)典鐵電區(qū)域，鐵電相變?yōu)橐患?jí)相變，在經(jīng)典鐵電區(qū)域，相變溫度和濃度滿足線性變化關(guān)系。本章所運(yùn)用的理論模型通過(guò)模擬Ba<,X>Sr<,1-X>TiO<,3>中的軟模行為，介電行為和熱電行為成功解釋了其中的相變性質(zhì)和量子效應(yīng)，因此可以在其它相關(guān)材料的理論研究中被借鑒。本文中所揭示的濃度依賴的軟模，介電和熱

9、電行為將對(duì)今后關(guān)于Ba<,x>Sr<,l-X>TiO<,3>實(shí)驗(yàn)研究和器件設(shè)計(jì)提供有益的理論幫助。 在以前很多研究鐵電磁系統(tǒng)的模型中，人們主要考慮了低維的伊辛自旋角動(dòng)量和鐵電極化之間的耦合，而對(duì)實(shí)際體材料中的磁電耦合缺乏深刻的理解。EuTiO<,3>中的磁性離子位于s軌道，交換作用是各向同性，因此對(duì)磁系統(tǒng)的處理須運(yùn)用海森堡模型。EuTiO<,3>中磁性有序主要存在于基平面(α，6)內(nèi)，而軟模本征矢為T<,1μ>模，其振動(dòng)沿c軸，

10、我們也不能簡(jiǎn)單地用伊辛模型來(lái)描述系統(tǒng)的磁電耦合作用，而必須考慮海森堡自旋和鐵電極化之間的耦合。它和鐵電磁體的相似之處在于，該材料中也存在磁和介電性質(zhì)的耦合，因而其介電常數(shù)在尼爾溫度附近也出現(xiàn)異常。最近實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)EuTiO<,3>的介電性質(zhì)與最近鄰磁性Eu離子的自旋關(guān)聯(lián)有密切的聯(lián)系。與通常的量子順電體類似，EuTiO<,3>也可以用橫場(chǎng)伊辛模型來(lái)描述。結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，本文用電序參量和自旋關(guān)聯(lián)的相互作用來(lái)計(jì)入EuTiO<,3>中磁和介電性質(zhì)之間

11、可能的耦合并且從理論上提出這樣一個(gè)試探性磁和電序參量的耦合形式,這里i和j，K和l分別為磁系統(tǒng)和電系統(tǒng)的最近鄰，獲得了與實(shí)驗(yàn)相符的介電常數(shù)和最近鄰磁性離子自旋關(guān)聯(lián)的依賴關(guān)系：ε(T,H)=ε<,o>(T)(1+a )，這里δ<,k>為贗自旋算符，為海森堡自旋算符。EuTiO<,3>和通常的鐵電磁體的區(qū)別在于雖然存在自發(fā)磁有序但不存在自發(fā)鐵電有序。但是EuTiO<,3>電系統(tǒng)的無(wú)序狀態(tài)在電場(chǎng)下很容易被破壞而出現(xiàn)電極化，因此電場(chǎng)感應(yīng)的電極化

12、和自旋磁矩的耦合將使系統(tǒng)出現(xiàn)有趣的磁電效應(yīng)。我們不僅得到了與實(shí)驗(yàn)吻合的介電行為，還進(jìn)一步揭示了電場(chǎng)感應(yīng)的電極化在磁場(chǎng)下的行為和磁場(chǎng)感應(yīng)的自旋磁矩在電場(chǎng)下的行為。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)當(dāng)EuTiO<,3>中摻入Ba<'2+>，介電常數(shù)和磁性離子最近鄰自旋關(guān)聯(lián)依舊滿足s(T,H)=ε<,o>(T)(1+a )。在上述工作的基礎(chǔ)上，本文還進(jìn)一步討論了EuTiO<,3>中摻雜Ba<'2+>情況。該系統(tǒng)被分為兩個(gè)子系統(tǒng)：含雜質(zhì)的量子順電系統(tǒng)和含雜質(zhì)的反鐵磁系

13、統(tǒng)。本文采用了通常用于稀疏磁系統(tǒng)的無(wú)規(guī)鍵模型來(lái)處理含雜質(zhì)的量子順電系統(tǒng)，考慮了贗自旋相互作用，隧穿頻率和偶極矩隨濃度的雙峰分布。由于BaTiO<,3>為一級(jí)相變鐵電體，我們?cè)谀Ｐ椭锌紤]了鐵電畸變的作用，引入四體，六體，八體相互作用項(xiàng)，并且考慮了由雜質(zhì)導(dǎo)致的內(nèi)稟的偏置場(chǎng)。對(duì)于含雜質(zhì)的反鐵磁系統(tǒng)，本文在海森堡模型的理論框架下采用座稀疏模型。由于對(duì)電系統(tǒng)的處理在橫場(chǎng)伊辛模型的理論框架下進(jìn)行，兩個(gè)系統(tǒng)的序參量的耦合采用前面提出的耦合方式。本文不