水滑石型復(fù)合氧化物堿性調(diào)控及其Claisen-Schmidt縮合性能研究.pdf

1、對于具有層狀結(jié)構(gòu)材料的結(jié)構(gòu)和性能研究是近年來的研究熱點(diǎn)。水滑石是一種典型的層狀陰離子粘土，其結(jié)構(gòu)和水鎂石(Mg(OH)2)相關(guān)，水鎂石中的Mg2+部分地被Al3+同晶取代而形成的衍生物稱作水滑石，其通式為[M1-x2+Mx3+(OH)2]x+(Ax/nn-)·mH2O。由于M2+與M3+的比例在一定范圍內(nèi)調(diào)變，不僅可以維持其層狀結(jié)構(gòu)，而且可以調(diào)節(jié)它的酸堿性。因此水滑石被眾多的催化研究者所青睞。 本論文工作主要以Mg-Al雙金屬組

2、分結(jié)構(gòu)水滑石為基礎(chǔ)，分別考察了不同鎂鋁比、不同制備方法、陽離子摻雜、有機(jī)離子插層修飾對水滑石理化性質(zhì)的影響；以及其對水滑石復(fù)合氧化物堿性的影響，從而實(shí)現(xiàn)堿性的可控調(diào)節(jié)。并以苯甲醛和丙醛的反應(yīng)為例，結(jié)合XRD、TG-DTA、SEM、CO2-TPD等分析手段，考察了水滑石結(jié)構(gòu)為母體衍生得到復(fù)合氧化物的催化活性和結(jié)構(gòu)組成及堿性的關(guān)系。 發(fā)現(xiàn)只有合適的鎂鋁比才能合成出純凈的水滑石，且隨著Mg/Al的增大催化劑表面堿性位發(fā)生變化，由弱堿性

3、位逐漸向強(qiáng)堿位轉(zhuǎn)變，且總堿量在Mg/Al比為3處于最佳，催化劑具備較高的反應(yīng)活性；發(fā)現(xiàn)煅燒溫度的提高，復(fù)合氧化物表面堿性由強(qiáng)變?nèi)?，且總堿量降低；堿性強(qiáng)度順序?yàn)?50～550℃＞650℃＞750℃。復(fù)合氧化物催化活性在煅燒溫度450、550℃時(shí)達(dá)到最高。 水熱法和尿素法均能合成出晶相完整的水滑石，由于水滑石的記憶效應(yīng)，水合重構(gòu)后的水滑石仍具備原來的層片狀結(jié)構(gòu)。Zn2+、Ni2+、Fe3+陽離子的引入明顯改變了水滑石復(fù)合氧化物的表面