質(zhì)子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復(fù)合物的光解水制氫性能研究.pdf

1、上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文質(zhì)子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其質(zhì)子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復(fù)合物的光解水制氫性能研究復(fù)合物的光解水制氫性能研究博士生：博士生：陳威學(xué)科專業(yè)：學(xué)科專業(yè)：動(dòng)力機(jī)械及工程導(dǎo)師：師：上官文峰教授上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院上海交通大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院2013年10月上海交通大學(xué)博士學(xué)位論文摘要質(zhì)子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其質(zhì)子化層狀鈣鈦礦型氧化物及其CdS復(fù)合物的復(fù)合物的光解水制氫性能研究光解水制氫性能研究摘要摘要

2、化石能源的大量使用給人類社會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境污染和能源緊缺問(wèn)題，利用可再生資源制備清潔無(wú)污染、并可持續(xù)利用的新能源是解決上述問(wèn)題的有效途徑之一。氫能能量密度高，燃燒產(chǎn)物只有水，能夠循環(huán)利用，因而被認(rèn)為是21世紀(jì)最有潛力的替代能源。太陽(yáng)能作為地球的終極能源，具有可持續(xù)性強(qiáng)、能量巨大的特點(diǎn)，但太陽(yáng)能由于在時(shí)間空間分布上的不均勻以及能量密度低的特點(diǎn)很難大規(guī)模的直接利用。如果利用光催化技術(shù)將太陽(yáng)能以氫能的形式固定，則可以從根本上解決能源和環(huán)境問(wèn)題

3、。在光催化制氫的研究中，高活性光催化材料的開(kāi)發(fā)是研究的核心。光催化材料活性受熱力學(xué)條件和動(dòng)力學(xué)條件的限制：導(dǎo)帶越高半導(dǎo)體材料光催化劑的還原能力越強(qiáng)，則產(chǎn)氫活性越好；制備具有特殊結(jié)構(gòu)的光催化材料或者對(duì)半導(dǎo)體進(jìn)行修飾也可以得到高活性的催化劑。本研究依據(jù)能帶理論，通過(guò)對(duì)Aurivillius相鈣鈦礦氧化物進(jìn)行酸化處理，選擇性的剝離部分離子從而改變能帶的原子軌道組成，提升導(dǎo)帶，制備出具有完全分解水能力(無(wú)犧牲試劑)的光催化材料。通過(guò)質(zhì)子化層狀化

4、物與CdS復(fù)合，利用二者導(dǎo)帶位置的差異進(jìn)行載流子的分離，從而合成高活性的可見(jiàn)光光催化材料。本研究還著眼于未來(lái)大規(guī)模制氫的要求，進(jìn)行兩步法(Z體系)系統(tǒng)的探索。本文利用檸檬酸絡(luò)合法(PC)制備了Aurivillius相層狀鈣鈦礦K0.5La0.5Bi2Ta2O9和K0.5La0.5Bi2Nb2O9(KLBT，KLBN)，對(duì)其進(jìn)行酸化后得到新型質(zhì)子化的層狀鈣鈦礦氧化物H1.9K0.3La0.5Bi0.1Ta2O7和H1.6K0.2La0.3