鑭系鈣鈦礦型氧化物催化氧化NO性能研究.pdf

1、對(duì)機(jī)動(dòng)車尾氣排放污染物的有效控制是減少大氣霧霾污染的重要途徑。稀薄燃燒（稀燃）技術(shù)能提高燃油經(jīng)濟(jì)性，減少CO2排放，正日益成為機(jī)車發(fā)動(dòng)機(jī)的主流技術(shù)。但使用稀薄燃燒技術(shù)的發(fā)動(dòng)機(jī)排放尾氣中O2和NOx濃度高，傳統(tǒng)的三效催化劑（將一氧化碳、碳?xì)浠衔锖偷趸锿瑫r(shí)催化消除）在該條件下無(wú)法有效消除NOx。選擇性催化還原(SCR)和氮氧化物儲(chǔ)存還原(NSR)是最具前景的稀燃NOx控制技術(shù)，目前均采用以Pt、Pd等貴金屬為活性組分的催化劑，價(jià)格昂貴

2、，抗硫性能不佳。開發(fā)更價(jià)廉高效的稀燃NOx轉(zhuǎn)化催化劑成為機(jī)動(dòng)車尾氣控制技術(shù)的關(guān)鍵。
　　本文通過(guò)檸檬酸溶膠-凝膠法制備了一系列鑭系鈣鈦礦催化劑，考察了制備參數(shù)和A位、B位摻雜對(duì)催化劑NO氧化活性的影響，并利用XRD、BET、H2-TPR和FT-IR等表征方法對(duì)催化劑晶體結(jié)構(gòu)，比表面積和氧化還原性質(zhì)等進(jìn)行研究。結(jié)果表明，LaCoO3和LaMnO3催化劑具有較好的NO催化氧化活性，A位Ce取代和B位Fe取代能提高催化劑的低溫活性和抗硫

3、中毒性能。其中La0.8Ce0.2CoO3在空速60000h-1、300℃條件下催化氧化NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)77％。Ce離子的加入提高了LaCoO3催化劑中晶格氧的活性，從而促進(jìn)催化劑氧化NO活性。在SO2存在的情況下，F(xiàn)e離子的加入能延緩Co離子的硫中毒，從而提高催化劑的抗硫中毒性能。同時(shí)本文考察了操作條件對(duì)La0.8Ce0.2CoO3催化劑氧化NO性能的影響，建立了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程。
　　為了克服單純La0.8Ce0.2CoO3鈣鈦礦

4、催化劑存在的比表面積小，抗硫性能不佳等不足，論文還研究了以CeO2、TiO2、Fe2O3等為載體，La1-xCexCoO3負(fù)載型催化劑的NO氧化性能。研究結(jié)果表明，CeO2為最佳載體，相比于La0.8Ce0.2CoO3催化劑，負(fù)載型催化劑La0.8Ce0.2CoO3/CeO2的氧化NO活性顯著提高，在250℃條件下NO轉(zhuǎn)化率可達(dá)到85%；抗硫性能也明顯增強(qiáng)，在100ppm SO2存在條件下，其氧化NO活性能夠保持在70%以上長(zhǎng)達(dá)10個(gè)小