AgSbTe-,2-基熱電化合物的化學(xué)法制備及其熱電性能研究.pdf

1、AgSbTe2熱電材料是一種非常有前景的p型中溫(400K～750K)熱電材料，同時(shí)也是一些中高溫高性能熱電材料(AgSbTe2)x(PbTe)1-x和(AgSbTe2)x(GeTe)1-x的重要組分之一。目前該化合物的制備主要采用熔融法、高溫高壓技術(shù)等，而這些方法一般需要較高的溫度或者較復(fù)雜的儀器。因此，尋找一種原料廉價(jià)、制備設(shè)備簡單、工藝易控的合成AgSbTe2熱電化合物的方法具有重要意義。
　　 本文探索了一種簡單易控的超

2、聲化學(xué)法結(jié)合還原熱處理制備AgSbTe2熱電化合物的方法，研究了合成和燒結(jié)工藝、成分偏離化學(xué)計(jì)量比及與AgBiTe2的固溶對樣品的相組成、微結(jié)構(gòu)和熱電性能的影響規(guī)律，得到以下主要結(jié)論：
　　 (1)AgSbTe2單相化合物的合成：首先利用超聲化學(xué)法合成前驅(qū)體，再將得到的前驅(qū)體在H2氣氛下還原熱處理，通過調(diào)控超聲反應(yīng)工藝條件、熱處理工藝參數(shù)、起始原料的化學(xué)計(jì)量比合成了的單相AgSbTe2化合物。該粉體經(jīng)放電等離子燒結(jié)(SPS)后可

3、得到高致密度的單相塊體材料。
　　 (2)(Ag2Te)x(Sb2Te3)100-x(x=44～54)化合物的研究：微結(jié)構(gòu)研究發(fā)現(xiàn)在晶粒表面均勻分布著10～50nm的Ag2Te第二相納米顆粒；隨x增加，電導(dǎo)率逐漸下降，Seebeck系數(shù)逐漸增加，熱導(dǎo)率逐漸降低；x=48和x=50樣品在400～500K功率因子最大可達(dá)～1.5mW/(m·K2)；x=50，x=52和x=48樣品的熱導(dǎo)率相差不大且在整個(gè)測試溫度區(qū)間內(nèi)基本不隨溫度變化

4、，均為～0.6W/mK；x=50樣品具有最佳的綜合熱電性能，其無量綱熱電優(yōu)值ZT在533K時(shí)達(dá)到最大值1.55，高于同溫度下其他方法合成的樣品的ZT值。
　　 (3)AgSbTe2-AgBiTe2的固溶研究：AgBiTe2的固溶度小于40％，固溶后，樣品晶粒的表面光滑，未見Ag2Te的納米點(diǎn)。隨固溶量的增加，樣品的電導(dǎo)率逐漸減小，Seebeck系數(shù)增加，熱導(dǎo)率降低；當(dāng)x=0.1，最低熱導(dǎo)率約為0.44W/mK(534K)，ZT值