有機(jī)半導(dǎo)體中電流自旋極化性質(zhì)研究.pdf

1、電子既有電荷又有自旋。以電子電荷為基礎(chǔ)的微電子學(xué)在二十世紀(jì)取得了巨大成功，但是在傳統(tǒng)的微電子器件中，電子的自旋卻一直被人們忽視，電子只被看成電荷的載體，不同數(shù)目的電子或空穴豐富了半導(dǎo)體材料的輸運(yùn)特性。金屬自旋閥中巨磁電阻(GMR，giant magnetoresistance)和隧道磁電阻(TMR，tunneling magnetoresistance)效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)引發(fā)了磁存儲(chǔ)和磁記錄領(lǐng)域的革命，并由此產(chǎn)生了圍繞電子自旋的控制、輸運(yùn)、測(cè)量

2、等的一門全新的學(xué)科一自旋電子學(xué)(Spintronics)。電子自旋注入和相關(guān)的輸運(yùn)過(guò)程是當(dāng)前感興趣和廣泛被研究的課題。自旋注入包括從鐵磁金屬到超導(dǎo)體；鐵磁金屬到導(dǎo)體；鐵磁金屬到非磁性半導(dǎo)體以及磁性半導(dǎo)體到非磁性半導(dǎo)體，或這些構(gòu)型的復(fù)合等。 自旋電子學(xué)基于磁學(xué)和微電子學(xué)，它不但研究電子電荷的輸運(yùn)特性，同時(shí)也研究電子自旋在固體材料中的輸運(yùn)特性，以及設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)基于電子自旋相關(guān)效應(yīng)下工作的器件。自旋電子器件有希望同時(shí)利用電子的電荷和自旋

3、來(lái)進(jìn)行信息的傳輸和存儲(chǔ)，這會(huì)大大提高現(xiàn)有電子器件的工作速度和效率。利用電子的自旋還可能制備出具有全新物理性能的半導(dǎo)體電子器件，甚至實(shí)現(xiàn)量子存儲(chǔ)和量子計(jì)算。二十世紀(jì)九十年代起傳統(tǒng)自旋閥已經(jīng)在計(jì)算機(jī)中獲得了廣泛的應(yīng)用。 與傳統(tǒng)的半導(dǎo)體相比，有機(jī)半導(dǎo)體的合成要容易得多。有機(jī)半導(dǎo)體具有豐富的電學(xué)、光學(xué)和磁學(xué)特性，并且已經(jīng)在有機(jī)發(fā)光器件OLED(Organic Light Emitting Diodes)、顯示器等方面得到了廣泛的應(yīng)用。由

4、于自旋一軌道相互作用比較弱，有機(jī)半導(dǎo)體成為自旋輸運(yùn)的最佳候選材料之一。有機(jī)材料中實(shí)現(xiàn)自旋極化注入和輸運(yùn)將是自旋電子學(xué)的下一個(gè)研究熱點(diǎn)。2002年，Dediu研究組首次報(bào)道了La<,0.7>Sr<,0.3>MnO<,3>／T6／La<,0.7>Sr<,0.3>MnO<,3>三明治結(jié)構(gòu)中的自旋注入和輸運(yùn)。隨后2004年，Xiong等人在La<,0.7>Sr<,0.3>MnO<,3>／Alq<,0.3>／Co有機(jī)自旋閥中開(kāi)展了自旋注入和輸運(yùn)的

5、重要實(shí)驗(yàn)。研究有機(jī)半導(dǎo)體內(nèi)的自旋注入和輸運(yùn)對(duì)進(jìn)一步理解有機(jī)材料的物理性質(zhì)，探討其在自旋電子學(xué)及生命系統(tǒng)中的功能和應(yīng)用具有重要的科學(xué)意義。 有機(jī)半導(dǎo)體中自旋注入和輸運(yùn)的理論研究包括以Xie等人為代表的量子理論和以Ruden、Smith以及Yu等人為代表的經(jīng)典理論兩個(gè)方面。微觀的量子力學(xué)研究可理解鐵磁／有機(jī)系統(tǒng)的微觀結(jié)構(gòu)以及自旋輸運(yùn)動(dòng)力學(xué);從經(jīng)典的自旋擴(kuò)散方程出發(fā)，借助歐姆定律等，可給出鐵磁／有機(jī)系統(tǒng)的電流自旋極化。 本論

6、文基于“鐵磁／半導(dǎo)體”的自旋極化輸運(yùn)的半經(jīng)典連續(xù)模型圖象，針對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體特殊的載流子電荷一自旋關(guān)系，從自旋擴(kuò)散方程和歐姆定律出發(fā)，給出有機(jī)半導(dǎo)體電流密度的自旋極化特性。界面效應(yīng)也給予了充分的考慮。同時(shí)對(duì)影響有機(jī)半導(dǎo)體中電流自旋極化率和磁電阻的因素進(jìn)行了詳細(xì)研究。具體內(nèi)容和基本結(jié)果如下： 1．對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體中的自旋注入 由于有機(jī)半導(dǎo)體具有強(qiáng)的電子一晶格相互作用，因此注入的電子將導(dǎo)致晶格發(fā)生畸變，最后形成一些電荷自陷態(tài)，如極化

7、子和雙極化子等，它們理論上可以在非簡(jiǎn)并共軛聚合物中從Su-Schrieffer-Heeger-like哈密頓量求得。通過(guò)電荷一自旋共振ESR(electron-spin-resonance)實(shí)驗(yàn)也可以探測(cè)到極化子和雙極化子。極化子具有1／2自旋，雙極化子不攜帶自旋。由于外界條件的變化，如溫度、壓力或者外加電場(chǎng)等，有機(jī)半導(dǎo)體中的極化子和雙極化子可以互相轉(zhuǎn)換。兩個(gè)自旋極化子可以湮滅成一個(gè)不帶自旋的雙極化子，一個(gè)雙極化子也可以解離成兩個(gè)單極化

8、子。本論文并不研究極化子和雙極化子的形成機(jī)制，只是假設(shè)從鐵磁層注入到有機(jī)半導(dǎo)體層的自旋極化電子完全轉(zhuǎn)換為帶自旋的單極化子和不帶自旋的雙極化子兩種載流子，它們?cè)谟袡C(jī)半導(dǎo)體中以一定的比率丫存在，以此研究?jī)煞N載流子對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體中的電流自旋極化的影響。我們首先研究了“鐵磁體／有機(jī)半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu)的基本性質(zhì)，主要內(nèi)容包括： (1)多種載流子并存是影響有機(jī)半導(dǎo)體內(nèi)電流自旋極化率的重要因素之一。有機(jī)半導(dǎo)體中載流子為帶自旋的單極化子和不帶自旋的雙極

9、化子兩種。極化子比率Y=0時(shí)電流自旋極化率為零，此時(shí)有機(jī)半導(dǎo)體中載流子全部是不帶自旋的雙極化子。電流極化率最大值出現(xiàn)在Y=l處，此時(shí)載流子全部為帶自旋的單極化子，與自旋注入無(wú)機(jī)半導(dǎo)體的情況類似。另外我們發(fā)現(xiàn)只要有極化子出現(xiàn)就可以有明顯的電流自旋極化率，即使極化子只占總載流子很少一部分。例如，極化子只占20％時(shí)的電流自旋極化率值為載流子全為極化子時(shí)極化率值的90％。因此，極化子是自旋極化電流的有效自旋載子。 (2)通過(guò)計(jì)算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)

10、有機(jī)層電導(dǎo)率σ趨向鐵磁層電導(dǎo)率σFM時(shí)，同自旋注入無(wú)機(jī)半導(dǎo)體情況一樣，鐵磁/有機(jī)半導(dǎo)體界面處電流自旋極化率α<,0>顯著增大。當(dāng)σ/σ<,FM>l時(shí)，電自旋極化率隨電導(dǎo)率比率的增大而緩慢增加。因此電導(dǎo)率匹配或者比較大的有機(jī)半導(dǎo)體電導(dǎo)率有利于自旋注入。 (3)當(dāng)存在自旋相關(guān)界面電阻時(shí)，σ<,0>不僅取決于σ和σ<,FM>的比率，而且決定于它們的具體取值情況。電流自旋極化率隨自旋無(wú)關(guān)界面電阻的增大而迅速減小，只有當(dāng)自旋無(wú)關(guān)界面電阻很

11、小時(shí)才可以獲得明顯的電流自旋極化率。當(dāng)界面電阻自旋相關(guān)時(shí)，注入有機(jī)半導(dǎo)體電流的自旋極化率能在很大程度上獲得提高。由于有機(jī)半導(dǎo)體具有自調(diào)節(jié)功能，因此相比于鐵磁／無(wú)機(jī)半導(dǎo)體系統(tǒng)，鐵磁／有機(jī)系統(tǒng)可以有一個(gè)比較小的界面電阻。界面電阻可以通過(guò)隧穿勢(shì)壘獲得。勢(shì)壘隧穿系數(shù)不僅決定于勢(shì)壘形狀，而且與隧穿粒子波函數(shù)有關(guān)，因此界面電阻可以是自旋相關(guān)的。由有機(jī)半導(dǎo)體的特殊性質(zhì)，人們可以比較容易調(diào)節(jié)界面勢(shì)壘。因此，自旋注入有機(jī)半導(dǎo)體是值得期待的。 2．

12、“鐵磁／有機(jī)半導(dǎo)體／鐵磁”三明治結(jié)構(gòu)中的自旋注入和輸運(yùn) 自旋注入和輸運(yùn)實(shí)驗(yàn)中的有機(jī)半導(dǎo)體位于兩鐵磁層之間，為此我們研究“鐵磁/有機(jī)半導(dǎo)體/鐵磁”三明治結(jié)構(gòu)中的電流自旋極化注入和輸運(yùn)。同樣假設(shè)有機(jī)半導(dǎo)體中自旋極化子和不帶自旋的雙極化子同時(shí)以一定的比率γ存在。 (1)當(dāng)兩鐵磁層磁化方向平行排列時(shí)，電流自旋極化率α(x)在沒(méi)有界面電阻情況下在有機(jī)半導(dǎo)體中幾乎為常數(shù)，相比于界面處只有一個(gè)小的偏差。因此，界面處的電流自旋極化率可以

13、給出整個(gè)“鐵磁／有機(jī)半導(dǎo)體／鐵磁”系統(tǒng)的信息。與不存在界面電阻下情況相比較，界面電阻可以在很大程度上提高電流自旋極化率。當(dāng)兩鐵磁層磁化方向反平行排列時(shí)，不存在界面電阻的情況下，有機(jī)半導(dǎo)體內(nèi)的電流自旋極化率為零；存在自旋相關(guān)界面電阻時(shí)，電流自旋極化率在有機(jī)半導(dǎo)體層內(nèi)迅速減小，在中間位置處為零，在另一半?yún)^(qū)域內(nèi)電流自旋極化率改變符號(hào)。通過(guò)計(jì)算還可以發(fā)現(xiàn)，鐵磁層磁化方向反平行排列時(shí)的電流自旋極化率隨自旋相關(guān)界面電阻的變化情況不如平行排列時(shí)敏感，

14、因此自旋注入一般采用鐵磁層磁化方向平行排列；如果想獲得明顯的磁電阻效應(yīng)，則“鐵磁/有機(jī)半導(dǎo)體／鐵磁”系統(tǒng)中的鐵磁層磁化方向需反平行排列。 (2)與“鐵磁體／有機(jī)半導(dǎo)體”結(jié)構(gòu)相似，只要極化子存在，電流自旋極化率就有一明顯值。不攜帶自旋的雙極化子對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體中的自旋注入和輸運(yùn)不起主導(dǎo)作用，即使他們?cè)谟袡C(jī)共軛聚合物中確實(shí)存在。自旋極化子為自旋極化電流的有效載流子，即使極化子只占總載流子很少一部分。毫無(wú)疑問(wèn)，有機(jī)半導(dǎo)體中的極化子所占比例

15、越大，則有機(jī)半導(dǎo)體中的電流自旋極化率越大。選擇極化子容易產(chǎn)生的材料和條件對(duì)于實(shí)現(xiàn)有機(jī)體半導(dǎo)體內(nèi)的自旋極化輸運(yùn)至關(guān)重要。 (3)電流自旋極化率與有機(jī)半導(dǎo)體層的長(zhǎng)度密切相關(guān)，有機(jī)半導(dǎo)體層中的電流自旋極化率隨有機(jī)半導(dǎo)體層長(zhǎng)度的增加而減小，當(dāng)有機(jī)半導(dǎo)體層長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于載流子在有機(jī)半導(dǎo)體層中的自旋擴(kuò)散長(zhǎng)度時(shí)，自旋極化率趨向于零。當(dāng)考慮到自旋相關(guān)界面電阻時(shí)，有機(jī)半導(dǎo)體界面處的電流自旋極化率相對(duì)于沒(méi)有自旋相關(guān)界面電阻時(shí)可以提高幾個(gè)數(shù)量級(jí)。

16、 3．“鐵磁／有機(jī)半導(dǎo)體／鐵磁”三明治結(jié)構(gòu)磁電阻 (1)磁電阻在數(shù)值上隨著有機(jī)半導(dǎo)體層中極化子比率的增加而減小。有機(jī)半導(dǎo)體層中只要有自旋極化子的產(chǎn)生，則系統(tǒng)的磁電阻就會(huì)發(fā)生很大的變化。當(dāng)極化子比率γ>0.2時(shí)，不存在自旋相關(guān)界面電阻時(shí)的系統(tǒng)磁電阻幾乎為常數(shù)，隨極化子比率的改變變化很小。有機(jī)半導(dǎo)體中不帶自旋的雙極化子的存在只對(duì)系統(tǒng)的磁電阻產(chǎn)生很小的影響。同時(shí)，自旋相關(guān)界面電阻可以大大提高系統(tǒng)的磁電阻。 (2)有機(jī)半導(dǎo)體長(zhǎng)度