基于多功能化納米復(fù)合材料超靈敏檢測尿酸等含氮物質(zhì)的研究.pdf

1、生命活動(dòng)中重要的含氮代謝物如尿酸、神經(jīng)遞質(zhì)如多巴胺和抗氧化劑如抗壞血酸等影響著人類生命活動(dòng)過程中的代謝機(jī)制，尿酸含量異常會(huì)誘發(fā)系列代謝疾病，多巴胺的濃度變化則會(huì)影響人的神經(jīng)系統(tǒng)，抗壞血酸則影響人體健康的生理機(jī)制。因此，開發(fā)高靈敏性、高特異性和精確的傳感方法用于生命活動(dòng)中的重要含氮物質(zhì)和抗氧化劑等的定量或定性檢測，對維護(hù)生命活動(dòng)的正常進(jìn)行顯得非常重要。本論文結(jié)合多功能化的納米復(fù)合材料，主要從事尿酸等含氮物質(zhì)檢測方面的研究工作，具體如下：<

2、br>　　(1)電化學(xué)還原氧化石墨烯/納米金-殼聚糖復(fù)合膜修飾玻碳電極對尿酸的靈敏測定：將氧化石墨烯(GO)在玻碳電極(GCE)表面進(jìn)行直接電化學(xué)還原，再組裝上納米金(AuNP)-殼聚糖(CS)聚陽離子，形成了ERGO/AuNP-CS復(fù)合膜修飾的玻碳電極。采用掃描電子顯微鏡（SEM）表征了不同修飾膜表面的形貌，探討了其對尿酸（UA）分子的DPV行為，發(fā)現(xiàn)ERGO/AuNP-CS復(fù)合膜對UA分子表現(xiàn)出顯著的電催化氧化活性。在0.10 mo

3、l/L的緩沖溶液(pH=6.5)中，掃速100 mV/s時(shí)，該復(fù)合膜修飾電極對UA在濃度為0.0500~110μmol/L范圍具有線性響應(yīng)，檢測下限為12.4 nmol/L(S/N=3)。該修飾電極具有良好的選擇性、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性，可應(yīng)用于人體血清和尿液樣品中 UA的測定，回收率達(dá)到93.8~104.1％。與分光光度法和尿酸酶試劑盒法相比較，測定結(jié)果一致。
　　(2)功能化鉑納米-聚陽離子/電化學(xué)還原的氧化石墨稀復(fù)合膜用于尿酸和抗

4、壞血酸的同時(shí)檢測：制備了聚二烯二甲基氯化銨（PDDA）聚陽離子功能化的鉑納米(PtNP)材料，將GO在GCE表面進(jìn)行直接電化學(xué)還原，再組裝上PtNP-PDDA復(fù)合膜，形成了功能化PtNP-PDDA/ERGO/GCE復(fù)合膜修飾的玻碳電極。采用透射電子顯微鏡（TEM）表征了不同濃度的聚陽離子功能化的鉑納米粒子，探討了其對尿酸(UA)和抗壞血酸(AA)分子的DPV和CV行為，發(fā)現(xiàn)PtNP-PDDA/ERGO復(fù)合膜對尿酸(UA)和抗壞血酸(AA

5、)分子表現(xiàn)出顯著的電催化氧化活性及電分離作用，尿酸和抗壞血酸無需分離即可同時(shí)被檢測出。在0.10 mol/L的緩沖溶液（pH=5.5）中，掃速為100 mV/s時(shí)，其對UA在濃度為0.025~20.0μmol/L范圍具有線性響應(yīng)，檢測下限為7.2 nmol/L(S/N=3)；對AA的濃度在為2.50~110μmol/L濃度范圍內(nèi)呈線性關(guān)系，檢測下限為0.150μmol/L(S/N=3)。該修飾電極具有良好的抗干擾性、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性，可應(yīng)

6、用于人體血清樣品中UA和AA的同時(shí)測定，回收率分別達(dá)到94.2~102.2%和96.9~105.4%。與尿酸酶試劑盒法和熒光光譜分析法相比較，測定結(jié)果令人滿意，說明該修飾電極在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　(3)復(fù)合型碳納米點(diǎn)-離子液體復(fù)合納米材料的制備及同時(shí)測定尿酸和亞硝酸鹽：結(jié)合多壁碳納米管（MWCNTs）、離子液體([BMIM]BF4。IL)、氧化石墨烯（GO），采用超聲法制備了一種新穎穩(wěn)定的復(fù)合型氧化石墨烯碳點(diǎn)-碳納

7、米管碳點(diǎn)-離子液體（GQD-CQD-IL）的碳納米點(diǎn)復(fù)合材料。利用透射電鏡（TEM）對所合成的碳納米點(diǎn)材料的形貌進(jìn)行了表征，并研究了UA和NO2-同時(shí)存在于GQD-CQD-IL修飾電極上的CV特性，發(fā)現(xiàn)GQD-CQD-IL修飾電極良好的電催化氧化性能。對尿酸（UA）和亞硝酸鹽（NO2-）分析檢測的線性范圍分別為0.15～20.0μmol/L,0.20～30.0μmol/L，檢測限（S/N=3）分別為0.0062μmol/L，0.036μ

8、mol/L。應(yīng)用于實(shí)際樣品中UA和NO2-測定，回收率分別為96.0%～101%，99.8%～102%，與尿酸酶試劑盒法和分光光度法相對比，實(shí)驗(yàn)測試結(jié)果令人滿意，說明該修飾電極在生物分析檢測領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　(4)基于聚陽離子功能化的多壁碳納米管（MWCNTs）高負(fù)載鉑納米粒子（PtNPs）復(fù)合膜對多巴胺的靈敏測定：用PDDA聚陽離子將多壁碳納米管（MWCNTs）的表面進(jìn)行功能化，再通過液相還原法成功地將PtNPs負(fù)載在

9、MWCNTs的表面，構(gòu)建了一種GCE/(MWCNT-PDDA/PtNPs)-Nafion修飾電極。使用TEM表征了不同的復(fù)合材料的形貌，探討了修飾電極對DA的DPV和CV行為，研究發(fā)現(xiàn)MWCNT-PDDA/PtNPs復(fù)合膜對DA分子表現(xiàn)出良好的電催化氧化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果說明，該修飾電極對多巴胺的電催化的線性范圍為0.01~30μmol/L,檢測限為2.5nmol/L(3S/N)。此外，該電極表現(xiàn)了較強(qiáng)的抗干擾能力、良好的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性。這