尿酸表面分子印跡材料的制備及其分子識別性能的研究.pdf

1、尿毒癥是一種嚴(yán)重威脅患者生命的疾病。通過血液凈化可以有效地清除機(jī)體內(nèi)積累的尿酸，很大程度上緩解病患者的中毒癥狀。繼血液透析之后，血液灌流技術(shù)是新發(fā)展起來的一種臨床血液凈化技術(shù)，該技術(shù)的核心是使用吸附容量大、吸附選擇性高且血液相容性好的吸附材料。本課題的主要內(nèi)容是以具有生物相容性的交聯(lián)聚乙烯醇微球?yàn)榛|(zhì)，制備尿酸分子印跡材料，并探討其對尿酸的結(jié)合特性與識別機(jī)理，以期為將分子印跡材料引入血液凈化處理提供重要的理論參考與依據(jù)。
　　以戊

2、二醛為交聯(lián)劑，在反相懸浮體系中采用直接交聯(lián)反應(yīng)成球的方法，制備了聚乙烯醇微球(CPVA)。以硫酸鈰銨為引發(fā)劑，在酸性溶液中實(shí)施了丙烯腈(AN)在交聯(lián)微球CPVA表面的接枝聚合，制備了接枝微粒PAN/CPVA，采用紅外光譜(FTIR)法、掃描電子顯微鏡(SEM)對兩種微球的化學(xué)結(jié)構(gòu)與形貌進(jìn)行了表征，研究考察了主要因素對交聯(lián)成球反應(yīng)與接枝聚合的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在一定的攪拌速度下，分散劑用量及油水兩相比是影響交聯(lián)微球 CPVA成球反應(yīng)

3、的主要因素。在Ce(Ⅳ)鹽的氧化作用下，在含有大量羥基的CPVA微球表面會產(chǎn)生自由基，可順利地實(shí)現(xiàn)丙烯腈的自由基接枝聚合反應(yīng)。反應(yīng)溫度，鈰鹽的濃度及硫酸濃度對PAN在接枝微粒 PAN/CPVA表面的接枝聚合均有較大的影響。對于本研究體系，適宜的接枝反應(yīng)條件為：溫度為45℃，鈰鹽濃度為6.7×10-3mol·L-1，H+離子濃度為0.34mol·L-1。在此適宜條件下，可制得 PAN接枝度為27g/100g的接枝微球PAN/CPVA。

4、r>　　以鹽酸羥胺為試劑，通過偕胺肟(AO)化轉(zhuǎn)變，將接枝的PAN轉(zhuǎn)變?yōu)榫圪砂冯?PAO)，制得了接枝有聚偕胺肟的功能微球 PAO/CPVA。采用紅外光譜(FTIR)法、掃描電子顯微鏡(SEM)及 Zeta電位測定等方法，對功能微球 PAO/CPVA的化學(xué)結(jié)構(gòu)及物理化學(xué)特性進(jìn)行了表征，研究考察了各主要因素對接枝 PAN的偕胺肟化轉(zhuǎn)變反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在腈基的偕胺肟轉(zhuǎn)變反應(yīng)中，介質(zhì)pH與反應(yīng)溫度是兩個(gè)主要影響因素。對于本研究體系，

5、適宜的反應(yīng)條件為：溫度70℃，介質(zhì)pH=6-7。在此適宜條件下，反應(yīng)4h，可使腈基轉(zhuǎn)化率達(dá)到72％。
　　本文較深入地研究了功能微球 PAO/CPVA對尿酸的吸附性能和吸附機(jī)理，以便為實(shí)施尿酸分子印跡奠定基礎(chǔ)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，功能微球 PAO/CPVA憑借靜電相互作用力和氫鍵作用力的協(xié)同，對尿酸會產(chǎn)生強(qiáng)的吸附作用。尿酸的等溫吸附滿足Langmuir吸附等溫方程，飽和吸附量可達(dá)95 mg·g-1。介質(zhì)的pH值，溫度和鹽度都對吸附作用有

6、很大的影響。
　　以尿酸為模板分子，以戊二醛為交聯(lián)劑，對接枝在聚乙烯醇微球表面的PAO大分子鏈進(jìn)行了尿酸的表面印跡，成功的制備了尿酸表面分子印跡材料MIP-PAO/CPVA。采用靜態(tài)與動(dòng)態(tài)兩種方法研究了MIP-PAO/CPVA對膽酸的結(jié)合特性，并以鳥嘌呤為對比物，考察了主要印跡條件對印跡材料識別選擇性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，尿酸分子印跡材料MIP-PAO/CPVA對尿酸具有特異的識別選擇性。相對于鳥嘌呤，印跡之前，吸附材料PAO/