雜原子磷酸鋁分子篩的離子熱合成、表征及催化應(yīng)用.pdf

1、作為重要的分離、吸附與催化材料，分子篩在現(xiàn)代石油化工行業(yè)中起著舉足輕重的作用。特別地，將具有氧化活性的過(guò)渡金屬(Co、Mn、Cr、V、Ti、Fe等)引入分子篩可得到雜原子分子篩。這種分子篩具有氧化活性中心和分子篩的形狀選擇性，具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。目前大多數(shù)雜原子分子篩是經(jīng)水熱或者溶劑熱合成反應(yīng)制得。這兩種方式一般是在高溫、高壓和密閉容器內(nèi)完成的。而采用離子液體或低共熔體作為分子篩合成的溶劑，無(wú)需額外加入模板劑。同時(shí)，這兩者對(duì)微波具有良好

2、的吸收性能，因而雜原子分子篩的合成可借助微波輻射加熱。更重要的是，由于離子液體或低共熔體蒸氣壓極低，因此雜原子分子篩的合成可在敞口容器中進(jìn)行，避免了高溫高壓所帶來(lái)的危險(xiǎn)。綜上，離子熱合成法為分子篩的合成開(kāi)辟了嶄新的領(lǐng)域。
　　 本文以氯化膽堿與丁二酸復(fù)配形成的低共熔體為溶劑和模板劑，微波輻射加熱條件下離子熱合成了過(guò)渡金屬元素取代的雜原子磷酸鋁分子篩——AST拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的FeAlPO-16。利用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM

3、)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、紫外可見(jiàn)漫反射(UV-Vis)和熱重-差示掃描量熱(TG-DSC)等分析手段表征分子篩的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，表明分子篩是AST拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的FeAlPO-16分子篩。同時(shí)，本研究詳細(xì)考察了合成條件（如反應(yīng)原料類(lèi)型、物料配比、晶化時(shí)間與晶化溫度等）對(duì)分子篩合成的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)分析，F(xiàn)eAlPO-16分子篩合成的適宜條件為：Al2O3: xP2O5:y吡啶：0.4Fe2O3:58EU(x=1.0-3.5,y=0.8-7

4、.8)，鐵源為檸檬酸鐵銨，鋁源為異丙醇鋁、擬薄水鋁石和堿式乙酸鋁等，晶化溫度150～200℃，晶化時(shí)間30～60min。
　　 為了研究分子篩的催化性能，本文以合成出的FeAlPO-16分子篩樣品為催化劑，雙氧水為氧化劑，催化氧化水溶液中的苯酚。并探討了雙氧水用量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和pH值等因素對(duì)催化劑催化氧化苯酚性能的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)分析，在苯酚初始質(zhì)量濃度100mg·L-1，雙氧水投加量39mmol.L-1，溶液初始pH值5