改性SrLaAlO4基陶瓷的結(jié)構(gòu)及微波介電性能.pdf

1、本論文系統(tǒng)研究了改性SrLaAlO4基微波介電陶瓷Sr1-xCaxLaAlO4及(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4材料的制備、微結(jié)構(gòu)與微波介電性能,討論了其微波介電性能隨結(jié)構(gòu)、成分的變化規(guī)律。
　　 通過Ca置換對SrLaAlO4微波陶瓷進(jìn)行改性,得到了具有K2NiF4結(jié)構(gòu)的Sr1-xCaxLaAlO4(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,0.9)陶瓷。當(dāng)x＜0.8時,能形成Sr1-xCaxLa

2、AlO4單相結(jié)構(gòu);對于x=0.8和0.9這兩個成分點(diǎn),存在少量的LaAlO3第二相。晶胞參數(shù)a和c及晶胞體積Vcell都隨x的增大而線性減小,這表明得到了理想的Sr1-xCaxLaAlO4固溶體。通過對SrLaAlO4陶瓷進(jìn)行Ca置換改性,其微波介電性能得到了改善。隨著x值的增加,A位離子半徑差減小,使得內(nèi)應(yīng)力減小,進(jìn)而提高Qf值。而結(jié)構(gòu)許容因子減小帶來的內(nèi)應(yīng)力增加,會對Qf值造成負(fù)面影響;另外,高損耗的LaAlO3第二相的產(chǎn)生也會降低

3、Qf值。在上述因素的綜合作用下,Sr1-xCaxLaAlO4陶瓷的Qf值將會先增加后減小,在x=0.4時達(dá)到極大值(150,500GHz),這大約為x=0時Qf值(119,300 GHz)的1.3倍。隨著x值的增大,Sr1-xCaxLaAlO4陶瓷的介電常數(shù)εr略有提高,諧振頻率溫度系數(shù)τf,也明顯增大,越來越接近于零。在x=0.4時,得到了最佳的微波介電性能:εr=18.1,Qf=150,500GHz,τf=-26.2 ppm/℃。<

4、br>　　 對于上述微波介電性能最佳的組分Sr0.6Ca0.4LaAlO4,其諧振頻率溫度系數(shù)τf還偏離零較大,有待進(jìn)一步的改善,以滿足微波介質(zhì)諧振器的應(yīng)用要求。因而,本工作進(jìn)一步在B位引入Ti元素進(jìn)行置換改性。用標(biāo)準(zhǔn)的固相燒結(jié)法制備出了(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4(x=0.025,0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3,0.45,0.6,0.75)微波介質(zhì)陶瓷。在0≤x≤0.6的整個

5、成分范圍內(nèi),都得到了化學(xué)式為(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4的穩(wěn)定K2NiF4型固溶體;x=0.6的組分中伴隨有少量的(Sr,Ca,La)3(Ti,Al)2O7第二相;而對于x=0.75的組分,該相的含量非常高,只有少量的目標(biāo)相(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4形成。通過對(Sr0.6Ca0.4)LaAlO4陶瓷進(jìn)行(Sr0.6Ca0.4)/Ti協(xié)同置換,微波介電性能有了一定

6、的改善。對于x＞0的組分,隨著x的增大,層間極化的降低會提高Qf值,同時,許容因子的降低和A位離子半徑差的增加,都會導(dǎo)致內(nèi)應(yīng)力增加,從而對Qf值造成負(fù)面的影響。另外,第二相的存在,同樣會降低陶瓷的Qf值;引入Ti元素進(jìn)行協(xié)同置換后,會導(dǎo)致出現(xiàn)成分不均勻現(xiàn)象,這也將嚴(yán)重影響陶瓷的Qf值。(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4陶瓷的Qf值隨置換量的變化是上述因素綜合作用的結(jié)果。對于x＞0的組分,Qf值先隨x值的增大

7、而增大,在x=0.25到達(dá)極大值,之后隨x值的增大明顯減小;但總體上x＞0的所有組分的Qf值都低于x=0時的Qf值。隨著x值的增加,(Sr0.6Ca0.4)1+xLa1-x(Al1-xTix)O4陶瓷介電常數(shù)εr明顯增大,諧振頻率溫度系數(shù)τf隨也有大幅度提高,從負(fù)值調(diào)節(jié)到了正值。通過(Sr0.6Ca0.4)/Ti協(xié)同置換,在x=0.25和0.45成分點(diǎn)分別得到了Qf的極大值和最近零的諧振頻率溫度系數(shù)。X=0.25時,微波介電性能為:εr