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文檔簡介
1、SO42-/MxOy固體超強(qiáng)酸由于具有分離簡便,無腐蝕性,對環(huán)境危害小,催化活性高等特點(diǎn),成為催化劑近年來研究的熱點(diǎn)。但已有制備方法制得SO42-/MxOy固體酸的比表面積不夠大、易失活等問題限制了其應(yīng)用。固體酸催化劑的結(jié)構(gòu)如比表面積、孔結(jié)構(gòu)、形貌及化學(xué)組成是決定固體酸催化劑酸中心和酸強(qiáng)度的決定因素。目前主要通過提高比表面積,構(gòu)造孔結(jié)構(gòu)以及添加過渡金屬離子或稀土離子來改善其催化性能。同時,我國稀土資源豐富、易得,為稀土應(yīng)用到固體催化劑中
2、奠定了基礎(chǔ)。因此,采用改變制備模板、摻雜稀土等方法對其改性,以增加其比表面積、穩(wěn)定性和催化活性已成為了固體酸研究領(lǐng)域中的熱點(diǎn)。
膠原纖維是一種天然的生物高分子材料,是最大的可再生動物生物質(zhì)資源之一,便宜易得。結(jié)構(gòu)排列有序、易形成孔結(jié)構(gòu),這為合成具有特殊介孔結(jié)構(gòu)材料提供優(yōu)良的模板。同時皮膠原纖維又含有能與具有d、f空軌道的金屬離子發(fā)生絡(luò)合的活性基團(tuán)(氨基、羧基、羥基等),可以通過煅燒除去模板后,制備出具有排列有序的纖維狀結(jié)構(gòu)
3、的固體酸。本論文主要研究了以下幾個方面內(nèi)容:
1、廢棄皮膠原纖維為模板劑,硫酸鋯為鋯源,硫酸為活性劑,摻雜稀土Nd、Ce元素制備出了纖維狀SO42-/ZrO2-Re2O3固體超強(qiáng)酸。通過X射線衍射(XRD)、N2吸附-脫附、NH3-TPD程序升溫脫附、光電子能譜(XPS)等表征方法對固體酸的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)分析。以乙酸與正丁醇的酯化反應(yīng)為模型反應(yīng),酯化率為控制指標(biāo),系統(tǒng)地考察出酯化率與制備條件的關(guān)系,從而優(yōu)化SO42-/ZrO2
4、-Re2O3固體酸的制備條件。
2、以乙酸和正丁醇的酯化反應(yīng)為模板,從反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、酸醇摩爾比、催化劑用量等條件考察了SO42-/ZrO2-Nd2O3固體酸的催化活性;通過XRD、SEM、 FT-IR等表征方法分析催化劑失活原因,并采用浸酸活化的方法恢復(fù)催化劑的催化活性;探討了SO42-/ZrO2-Nd2O3固體酸催化乙酸和正丁醇酯化反應(yīng)的機(jī)理。
3、在最優(yōu)條件下制備出SO42-/ZrO2-Nd2O3固
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