復(fù)合氧化物磁性固體酸的合成及催化性能研究.pdf

1、固體酸催化劑在有機(jī)合成反應(yīng)中應(yīng)用廣泛，這類催化劑無毒無味，不揮發(fā)，不污染環(huán)境，不腐蝕設(shè)備，容易回收，可重復(fù)使用，所催化的反應(yīng)條件溫和，產(chǎn)率和選擇性高，后處理簡便，且具有獨(dú)特的催化性能，這些是液體催化劑所不能代替的。本文在總結(jié)近年來固體酸催化研究工作的基礎(chǔ)上，繼續(xù)拓寬其研究領(lǐng)域，將磁性和固體酸進(jìn)行組裝，制備出一系列不同類型的磁性納米固體酸催化劑。由于其具有獨(dú)特的酸性、高活性、高選擇性、制備方便、操作簡單等優(yōu)點(diǎn)，因此有著廣泛的應(yīng)用前景。

2、 文中采用共沉淀法設(shè)計(jì)并合成了添加堿性氧化物MgO，兩性氧化物ZnO，酸性氧化物TiO<,2>，三種不同系列的SO<,4><'2->促進(jìn)型三元復(fù)合氧化物磁性納米固體超強(qiáng)酸催化劑SO<,4><'2->/ZrO<,2>/Fe<,3>O<,4>/MgO、SO<,4><'2->/ZrO<,2>/Fe<,3>O<,4>/ZnO、SO<,4><'2->/ZrO<,2>/Fe<,3>O<,4>/TiO<,2>。通過環(huán)己酮縮水反應(yīng)、XRD、IR、T

3、G-DSC、TEM、HRTEM、SEM、NH<,3>-TPD、VSM等測試手段，對催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，固體酸催化劑的高活性和高選擇性來源于其活性組分的高度分散、表面具有大量的中強(qiáng)酸性活性中心。固體酸催化劑的獨(dú)特選擇性主要受其酸強(qiáng)度的影響；催化劑均具有較小的粒徑、較高的磁性及催化活性，并且易于回收，使用壽命較長。在高溫焙燒過程中，氧化物的添加延遲了主活性組分ZrO<,2>的晶化溫度，有效抑制了ZrO<,2>顆粒的長大，

4、延緩了四方晶相t-ZrO<,2>向單斜晶相m-ZrO<,2>的轉(zhuǎn)變，增強(qiáng)了催化劑的穩(wěn)定性。樣品的HRTEM進(jìn)一步證明了，氧化物的摻雜可以有效的抑制t-ZrO<,2>向m-ZrO<,2>的轉(zhuǎn)化，使晶體按t-ZrO<,2>的[101]晶面取向生長，晶面間距為d(101)=0.29 nnq。Fe<,3>O<,4>磁性基質(zhì)的引入賦予固體超強(qiáng)酸以超順磁性，在產(chǎn)物的分離、洗滌和回收過程中，引入磁分離技術(shù)。與離心、抽濾等傳統(tǒng)分離方法相比，具有省時、簡