中溫固體氧化物燃料電池Pr2-xSrxNiO4系陰極材料的制備與性能研究.pdf

1、固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)作為一種環(huán)保、高效的新一代能源裝置，越來(lái)越受到人們的關(guān)注。目前，為擴(kuò)大SOFC的商業(yè)化，人們開(kāi)始重視對(duì)中溫固體氧化物燃料電池(Intermediate Temperature SolidOxide Fuel Cell，IT-SOFC)的研究。降低操作溫度一方面可以降低電極的燒結(jié)溫度，另一方面可以減少電極與電解質(zhì)間發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的可能性。然而隨著操作溫度的降低，陰極與

2、電解質(zhì)界面阻抗也隨之增加，限制了SOFC的性能，因此，人們開(kāi)始尋找在低溫下具有良好性能的陰極材料。
　　目前，對(duì)于SOFC陰極材料的研究主要集中于具有混合離子電子導(dǎo)體(Mixed Ionic and Electronic Conducting，MIEC)的氧化物，如ABO3型鈣鈦礦氧化物。具有K2NiF4型結(jié)構(gòu)的A2BO4型氧化物作為陰極材料的研究較少，A2BO4型氧化物較之ABO3型氧化物具有較高的電導(dǎo)率、氧氣分散系數(shù)與表面交換

3、系數(shù)。目前，在對(duì)于A2BO4型氧化物的研究中，A位元素主要集中于La或Nd等稀土元素，而對(duì)采用Pr元素的研究還較少，因此，本文制備了Pr2-xSrxNiO4(PSNO，x=0.3，0.5，0.8)材料，并對(duì)該材料用作SOFC陰極材料性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明：
　　1.采用甘氨酸一硝酸鹽法可制備具有K2NiF4型結(jié)構(gòu)的PSNO材料；
　　2.PSNO材料與Sm0.2Ce0.8O1.9(SCO)電解質(zhì)材料具有良好的化學(xué)相容性；<

4、br>　　3.PSNO燒結(jié)體具有多孔結(jié)構(gòu)、顆粒尺寸小于1μm；
　　4.PSNO燒結(jié)體在200-800℃下的平均熱膨脹系數(shù)為12-13×10-6K-1；
　　5.800℃下，Pr2-xSrxNiO4(x=0.3，0.5，0.8)電導(dǎo)率大約為70-120Scm-1；
　　6.半電池SCO/Pr2-xSrxNiO4/SCO(x=0.3，0.5，0.8)中陰極材料與SCO電解質(zhì)的界面阻抗(Area Specific Resi

5、stance，ASR)分別為0.407Ωcm22、0.126Ωcm2和0.112Ωcm2；
　　7.單電池NiO-SCO/Pr2-xSrxNiO4/SCO(x=0.3，0.5，0.8)的開(kāi)路電壓分別為0.66V、0.72V和0.75V，電池功率分別為179mWcm-2，220mWcm-2和288mWcm-2。
　　上述研究表明，在相同的煅燒溫度下，Pr1.2Sr0.8NiO4具有較好的物化性能，因此，本文以Pr1.2Sr0.

6、8NiO4作為研究對(duì)象，進(jìn)一步研究了Pr1.2Sr0.8NiO4樣品在不同溫度煅燒后所得燒結(jié)體的物化性能。研究結(jié)果表明：
　　1.通過(guò)甘氨酸一硝酸鹽法，在1050℃以上煅燒Pr1.2Sr0.8NiO4前驅(qū)體粉末時(shí)，可以獲得具有K2NiF4型結(jié)構(gòu)的Pr1.2Sr0.8NiO4粉體；
　　2.在不同溫度下煅燒所制備的Pr1.2Sr0.8NiO4燒結(jié)體在200-800℃測(cè)試溫度下的平均熱膨脹系數(shù)為12×10-6K-1；
　　

7、3.450℃下的電導(dǎo)率約為155Scm-1、400-800℃測(cè)試溫度下電導(dǎo)平均活化能為0.034eV；
　　4.電化學(xué)阻抗譜分析結(jié)果表明在800℃下Pr1.2Sr0.8NiO4陰極與Sm0.2Ce0.8O1.9電解質(zhì)間的ASR為0.112Ωcm2；
　　5.以Pr1.2Sr0.8NiO4作為陰極材料所制備的SOFC單電池在800℃下的輸出功率為288mWcm-2，開(kāi)路電壓為0.75V。
　　復(fù)合陰極材料由于可以擴(kuò)大陰極

8、與電解質(zhì)三相反應(yīng)界面(Triple PhaseBoundaries，TPB)，因此受到人們的關(guān)注。上述研究表明Pr1.2Sr0.8NiO4具有良好的性能，因此，本文進(jìn)一步制備了Pr1.2Sr0.8NiO4-xSm0.2Ce0.8O1.9(x=0，25，50)復(fù)合陰極材料并對(duì)材料性能進(jìn)行了研究。研究結(jié)果表明：
　　1.Pr1.2Sr0.8NiO4與Sm0.2Ce0.8O1.9材料電化學(xué)相容性良好；
　　2.Pr1.2Sr0.8